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化学法构筑Bi2Te3及Bi2Te3/碳纳米管复合材料：制备工艺与热电性能的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

随着全球工业化进程的加速，能源需求日益增长，能源短缺和环境污染问题也变得愈发严峻。热电材料作为一种能够直接实现热能和电能相互转换的功能材料，在能源转换领域展现出了巨大的潜力。它可以利用工业废热、太阳能、地热能等低品位热能发电，实现能源的高效利用，减少对传统化石能源的依赖，从而缓解能源短缺问题；同时，热电材料在制冷领域的应用，如半导体制冷片，能够实现无制冷剂的绿色制冷，减少对臭氧层的破坏和温室气体的排放，对于环境保护具有重要意义。

在众多热电材料中，Bi?Te?基材料因其在室温下具有较高的热电优值（ZT）而成为目前最优良的室温热电材料之一。Bi?Te?化合物属于六方晶系，具有层状结构，层间通过弱的范德华力结合，这种独特的结构赋予了Bi?Te?良好的载流子传输特性和较低的晶格热导率，使其在温差发电和制冷领域得到了广泛的应用。例如，在便携式电源、汽车尾气能量回收、电子设备散热等方面，Bi?Te?基热电材料都展现出了良好的性能。然而，纯Bi?Te?的热电性能仍有待进一步提高，以满足日益增长的能源需求和实际应用的要求。

为了进一步提升Bi?Te?的热电性能，研究人员尝试将其与其他材料复合，制备出具有更优异性能的复合材料。碳纳米管（CNTs）作为一种新型的纳米材料，具有优异的力学性能、电学性能和热学性能，如高电导率、高比表面积、低热膨胀系数等。将Bi?Te?与碳纳米管复合形成Bi?Te?/碳纳米管复合材料，有望综合两者的优势，实现热电性能的显著提升。碳纳米管可以作为载流子传输的通道，提高复合材料的电导率；同时，其高比表面积和特殊的纳米结构能够增强界面散射，有效降低热导率，从而提高热电优值。此外，Bi?Te?/碳纳米管复合材料还可能展现出一些独特的性能，如良好的柔韧性和可加工性，使其在柔性电子器件、可穿戴设备等领域具有潜在的应用价值。

综上所述，对Bi?Te?及Bi?Te?/碳纳米管复合材料的研究具有重要的理论意义和实际应用价值。通过深入研究其制备方法和热电性能，可以为开发高性能的热电材料提供理论基础和技术支持，推动热电材料在能源转换和其他相关领域的广泛应用，为解决能源和环境问题做出贡献。

1.2国内外研究现状

国内外对于Bi?Te?及Bi?Te?/碳纳米管复合材料的制备和热电性能研究已经取得了一定的进展。

在Bi?Te?的制备方面，传统的制备方法包括熔融法、区熔法、布里奇曼法等。熔融法是将Bi和Te按一定比例混合后加热至熔化，然后冷却凝固得到Bi?Te?材料，该方法操作简单，但制备的材料纯度较低，晶体缺陷较多。区熔法和布里奇曼法则是通过控制温度梯度，使材料在特定的温度区域内生长，从而获得高质量的Bi?Te?单晶或多晶材料。近年来，随着纳米技术的发展，一些新的制备方法如机械合金化法、化学气相沉积法、溶胶-凝胶法等也被广泛应用于Bi?Te?的制备。机械合金化法通过高能球磨使Bi和Te粉末在固态下发生合金化反应，能够制备出纳米结构的Bi?Te?材料，提高材料的热电性能。化学气相沉积法可以在较低温度下制备出高质量的Bi?Te?薄膜，适用于制备微型热电器件。溶胶-凝胶法具有制备过程简单、反应条件温和等优点，能够精确控制材料的组成和结构。

在Bi?Te?的热电性能研究方面，研究人员主要通过掺杂、纳米结构化、复合等手段来提高其热电优值。掺杂是一种常用的方法，通过向Bi?Te?中引入施主或受主杂质，可以调节载流子浓度，优化电导率和塞贝克系数，从而提高热电性能。例如，在n型Bi?Te?中掺入Sb、Se等施主元素，可以增加电子浓度，提高电导率；在p型Bi?Te?中掺入Pb、Sn等受主元素，可以增加空穴浓度，优化热电性能。纳米结构化则是通过制备纳米结构的Bi?Te?材料，如纳米线、纳米片、纳米颗粒等，利用量子尺寸效应和界面散射效应，降低晶格热导率，提高热电优值。此外，将Bi?Te?与其他材料复合，如与氧化物、金属、半导体等复合，也可以通过界面效应和协同作用，提高材料的综合性能。

对于Bi?Te?/碳纳米管复合材料的研究，国内外学者也开展了大量的工作。在制备方法上，主要有溶液共混法、原位聚合法、化学镀法等。溶液共混法是将Bi?Te?纳米颗粒和碳纳米管在溶液中混合均匀，然后通过蒸发溶剂或沉淀等方法得到复合材料，该方法操作简单，但碳纳米管在Bi?Te?基体中的分散性较差。原位聚合法是在碳纳米管存在的情况下，通过化学反应使Bi?Te?在碳纳米管表面原位生长，从而实现两者的紧密结合，提高复合材料的性能。化学镀法则是利用化学镀的方法将Bi?Te?镀覆在