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熔体热历史对SnAgTe合金液态物性及凝固行为影响的深度剖析

一、引言

1.1研究背景与意义

在全球能源需求持续增长以及环境问题日益严峻的背景下，高效的能源转换与利用技术成为研究热点。热电材料作为一种能够实现热能与电能直接相互转换的功能材料，在热电发电和制冷领域展现出巨大的应用潜力。热电发电可将工业废热、太阳能等低品位热能转化为电能，实现能源的回收利用，有效提高能源利用率；热电制冷则具有无制冷剂、无机械运动部件、体积小、响应快等优点，在电子设备冷却、医疗设备制冷等领域具有独特优势。因此，开发高性能的热电材料对于缓解能源危机和减少环境污染具有重要意义。

SnAgTe合金作为一种重要的热电材料，因其独特的晶体结构和电学、热学性能，在中温（300-700K）热电应用领域备受关注。SnAgTe合金具有较高的塞贝克系数和适中的电导率，其晶体结构中的原子排列方式有利于电子的传输，同时，合金中Ag的加入可以有效调控电子浓度，优化其热电性能。此外，SnAgTe合金还具有良好的化学稳定性和机械性能，能够在较为苛刻的工作环境中保持性能的稳定，为其实际应用提供了有力保障。然而，目前SnAgTe合金的热电转换效率仍有待提高，限制了其大规模的商业应用。

熔体热历史是指合金熔体在加热、保温和冷却过程中所经历的温度-时间历程，它对合金的液态物性及凝固行为有着至关重要的影响。不同的熔体热历史会导致合金熔体内部原子的排列方式、团簇结构以及能量状态发生变化，进而影响凝固过程中的形核与生长机制，最终决定合金的微观组织和性能。例如，适当的熔体过热可以使合金熔体中的原子团簇尺寸减小、数量增多，增加凝固时的形核核心，从而细化晶粒，改善合金的力学性能和热电性能；而熔体的保温时间和冷却速率也会对凝固组织产生显著影响，快速冷却可能导致过冷度增大，形成非平衡凝固组织，对合金性能产生特殊影响。因此，深入研究熔体热历史对SnAgTe合金液态物性及凝固行为的影响规律，对于优化合金的制备工艺，提高其热电性能具有重要的理论和实际意义。通过精确控制熔体热历史，可以调控合金的微观组织和性能，为开发高性能的SnAgTe基热电材料提供新的思路和方法，推动热电技术的发展和应用。

1.2国内外研究现状

在熔体热历史方面，国内外学者已进行了大量研究。早期的研究主要集中在熔体过热对合金凝固组织的影响上。通过实验观察发现，熔体过热可以改变合金的形核率和晶体生长速度，进而影响凝固组织的形态和尺寸。随着研究的深入，人们逐渐认识到熔体热历史不仅影响凝固组织，还对合金的液态物性，如粘度、表面张力、电阻率等有着重要影响。利用先进的实验技术，如内耗、粘度、电阻率、热分析及X射线衍射等，研究人员证实了一些合金熔体在液相线某一温度范围存在液-液结构转变，且该转变对凝固组织起到细化的效果。在理论研究方面，提出了一些经典的理论模型来解释熔体热历史与凝固特性之间的关系，如经典的形核理论、扩散理论等，但对于复杂合金体系，这些理论仍存在一定的局限性。

对于SnAgTe合金，国内外研究主要围绕其热电性能的优化展开。一方面，通过元素掺杂和合金化的方法，如在SnAgTe中加入Ge、Pb、Sb、Mn等元素，改变合金的电子结构和晶格结构，从而提高其热电性能。另一方面，通过优化制备工艺，如采用热压烧结、放电等离子烧结等方法，改善合金的微观结构，提高其致密度和电导率，进而提升热电性能。然而，目前对于熔体热历史对SnAgTe合金液态物性及凝固行为的影响研究相对较少，相关的作用机制和规律尚未完全明确。

在SnAgTe合金液态物性及凝固行为研究中，虽然对其凝固过程中的形核与生长机制、微观组织演变等方面有了一定的认识，但仍存在许多亟待解决的问题。例如，在凝固过程中，溶质的再分配行为以及界面的稳定性对微观组织和性能的影响机制尚不清晰；不同熔体热历史条件下，合金液态物性的变化规律及其与凝固行为之间的内在联系也有待进一步深入研究。此外，目前的研究大多集中在宏观性能和微观组织的表征上，对于原子尺度上的结构变化和动力学过程的研究还较为缺乏。

1.3研究内容与方法

本研究旨在系统探究熔体热历史对SnAgTe合金液态物性及凝固行为的影响规律，具体研究内容如下：

熔体热历史对SnAgTe合金液态物性的影响：采用直流四电极法测量不同熔体热历史条件下SnAgTe合金熔体的电阻率随温度的变化，研究熔体结构的转变行为；利用旋转粘度计测量合金熔体的粘度，分析熔体热历史对粘度的影响规律；通过测量合金熔体的表面张力，探讨熔体热历史与表面张力之间的关系。

熔体热历史对SnAgTe合金凝固行为的影响：运用热分析法研究不同熔体热历史下SnAgTe合金的凝固过程，分析凝固温度、过冷度等参数的变化；采用