水溶性石墨烯负载纳米零价铁：水体Cr(Ⅵ)高效去除的创新路径.docxVIP

水溶性石墨烯负载纳米零价铁：水体Cr(Ⅵ)高效去除的创新路径

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的飞速发展，水污染问题日益严峻，其中重金属污染因其毒性强、难降解和易富集等特性，对生态环境和人类健康构成了严重威胁。铬（Cr）作为一种常见的重金属污染物，在自然界中主要以三价铬（Cr(Ⅲ)）和六价铬（Cr(Ⅵ)）的形态存在。相较于毒性较低且难溶于水的Cr(Ⅲ)，Cr(Ⅵ)不仅具有高毒性，其可溶性也较强，在工业生产中，Cr(Ⅵ)常随废水排放至自然水体，对生态环境和人身健康产生不可忽视的威胁，可能引发如皮炎、鼻炎、支气管炎等疾病，更甚者还会诱发鼻咽癌和肺癌。据相关研究表明，水污染严重地区的居民，因经常接触或过量摄入Cr(Ⅵ)，健康受到了极大的损害。因此，研发高效、安全的水体Cr(Ⅵ)去除技术迫在眉睫。

纳米零价铁（nZVI）因具备独特的性能优势，在环境污染修复领域备受关注。nZVI粒径处于1-100nm范围内，拥有较大的比表面积和表面能，这赋予了它优越的吸附性能以及高还原特性。其特有的表面效应和小尺寸效应，能够显著提高反应活性和处理效率，可直接注入地下污染场地，具有反应迅速、副产物少、成本低廉、使用简便等优点，对无机盐、有机氯化物、重金属类污染物等都展现出良好的去除效果，尤其是在去除地下水中Cr(Ⅵ)方面，具有广阔的应用前景。然而，纳米零价铁自身也存在一些亟待解决的问题。一方面，其磁力强，颗粒极易团聚成块并快速沉淀，这不仅不利于其在废水中的迁移，还会减少活性点位，降低与污染物的有效接触面积，致使污染物降解效率下降；另一方面，纳米零价铁还原活性高，化学性质不稳定，易与水发生反应生成氢气并被氧化，且在反应过程中，介质pH值的逐渐增加会导致其表面因铁氧化物的沉积而发生钝化，从而影响其处理效果和使用寿命。

为解决纳米零价铁存在的上述问题，众多研究者尝试对其进行改性处理，其中利用载体负载纳米零价铁是一种行之有效的方法。石墨烯作为一种由sp2杂化碳纳米结构构成的二维单原子厚度片层物质，具有独特的物理化学性质。其拥有极大的比表面积、优异的导电性和化学稳定性，片层平面和边缘存在的含氧官能团，如环氧基、羧基和羰基等，使其易于分散在水等极性体系中，并且能够与纳米零价铁产生相互作用，有效防止纳米零价铁的团聚，提高其稳定性和反应活性。将纳米零价铁负载于石墨烯上制备的复合材料，有望综合两者的优势，在去除水中Cr(Ⅵ)方面展现出更卓越的性能。

本研究聚焦于水溶性石墨烯负载纳米零价铁材料的制备及其对水中Cr(Ⅵ)的去除性能研究，具有重要的理论意义和实际应用价值。在理论层面，深入探究该复合材料去除Cr(Ⅵ)的作用机制，有助于丰富和完善重金属污染治理的理论体系，为后续相关研究提供理论支撑；在实际应用方面，研发高效的Cr(Ⅵ)去除材料和技术，能够为解决水污染问题提供切实可行的方案，对保护生态环境和人类健康具有重要的现实意义，有望推动水污染治理技术的发展与应用，助力实现可持续发展的目标。

1.2国内外研究现状

在国外，纳米零价铁的研究起步较早，众多学者对其在去除水中Cr(Ⅵ)的应用展开了深入探索。例如，有研究采用化学共沉淀法制备纳米零价铁，并研究其对不同浓度Cr(Ⅵ)废水的处理效果，发现随着纳米零价铁投加量的增加，Cr(Ⅵ)的去除率逐渐提高，但同时也指出纳米零价铁易团聚的问题限制了其大规模应用。针对纳米零价铁的团聚和易氧化问题，国外学者尝试使用多种材料对其进行负载改性。如利用碳纳米管负载纳米零价铁，碳纳米管独特的管状结构和较大的比表面积，能够为纳米零价铁提供分散支撑，有效减少团聚现象，提高了对Cr(Ⅵ)的去除效率。在石墨烯负载纳米零价铁去除Cr(Ⅵ)的研究中，国外研究侧重于材料的制备工艺优化和反应机理探究。通过改进制备方法，精确控制石墨烯与纳米零价铁的结合方式和负载量，以提高复合材料的性能。并且运用先进的表征技术，如高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）等，深入分析复合材料在去除Cr(Ⅵ)过程中的电子转移、化学反应等机制。

国内在纳米零价铁和石墨烯负载纳米零价铁去除Cr(Ⅵ)的研究方面也取得了丰硕成果。在纳米零价铁的制备上，除了传统的化学共沉淀法，还发展了微乳液法、超声化学法等新方法，以制备出粒径更均匀、性能更稳定的纳米零价铁。在负载材料的选择上，除石墨烯外，还探索了如膨润土、壳聚糖等天然材料对纳米零价铁的负载效果。研究发现，膨润土负载纳米零价铁后，利用膨润土的离子交换性和吸附性，增强了复合材料对Cr(Ⅵ)的去除能力。对于石墨烯负载纳米零价铁，国内研究注重材料的实际应用性能和环境影响因素分析。通过