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Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫再生特性及机制研究

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今全球能源格局中，煤炭、石油和天然气等化石能源依旧是主导能源。然而，这些化石能源在开采、加工和利用过程中，会不可避免地产生含硫化合物，如硫化氢（H_2S）、二氧化硫（SO_2）等。以煤炭为例，煤炭气化是实现煤炭高效清洁利用的重要途径，如整体煤气化联合循环（IGCC）发电技术，在煤炭气化后，会产生大量的无机硫化物如硫化氢，这些硫化物不仅会严重地腐蚀管道和设备，还会造成催化剂中毒失活，导致工业生产效率降低和成本增加。若含硫化合物未经处理直接排放到大气中，会形成酸雨、雾霾等恶劣天气，对生态环境和人类健康构成严重威胁。同时，硫资源的流失也是一种巨大的浪费，在资源日益紧张的今天，提高硫资源的回收利用具有重要的经济价值。因此，高效脱硫技术的开发和应用成为能源领域的关键任务之一。

在众多脱硫技术中，脱硫剂的性能起着决定性作用。Ni-Zn-Fe复合氧化物作为一种新型脱硫剂，近年来受到了广泛关注。它集合了NiO、ZnO和Fe_2O_3等多种金属氧化物的优点，展现出独特的脱硫性能。NiO在低温下与H_2S有非常高的反应活性，能够快速将H_2S转化为硫化镍，从而显著提高脱硫剂的硫容。ZnO具有良好的吸附性能，能够有效地吸附H_2S，并且在中低温条件下表现出较高的脱硫活性。Fe_2O_3不仅价格相对低廉，来源广泛，而且在脱硫过程中能够与H_2S发生化学反应，生成稳定的硫化铁，同时还能在一定程度上起到催化作用，促进脱硫反应的进行。通过将这三种金属氧化物复合在一起，Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂在300℃-500℃的中温范围内表现出较高的脱硫活性，弥补了单一金属氧化物脱硫剂的不足。

研究Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫再生基础，对于工业生产和环境保护具有重要意义。在工业生产方面，高效的脱硫剂能够提高能源利用效率，降低生产成本。以煤炭气化为例，使用Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂可以有效地脱除煤气中的硫化物，保护后续的催化剂，提高煤气化的效率和产品质量，从而提升整个煤炭气化产业的经济效益。在环境保护方面，减少含硫化合物的排放可以显著降低大气污染，改善空气质量，保护生态环境，对于实现可持续发展目标具有重要的推动作用。此外，深入研究Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫再生基础，还可以为脱硫剂的进一步优化和工业化应用提供理论依据，促进脱硫技术的不断创新和发展。

1.2国内外研究现状

在脱硫技术的发展历程中，Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂凭借其独特的性能优势，逐渐成为研究的热点。国内外学者围绕其制备方法、脱硫性能、再生性能以及反应机理等多个方面展开了广泛而深入的研究。

在制备方法上，溶胶凝胶自燃法是一种常用的制备手段。李为、黄戒介、赵建涛等人采用溶胶凝胶自燃法成功制备出具有纳米特性的Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂，该脱硫剂在300℃-500℃的温度区间内展现出较高的脱硫活性。通过该方法制备的脱硫剂，其前驱体粉末在500℃煅烧时硫容最高，当煅烧温度高于500℃时，活性会出现下降的趋势。这种现象表明，煅烧温度对脱硫剂的性能有着关键影响，合适的煅烧温度能够优化脱硫剂的微观结构，从而提高其脱硫活性。同时，成型助剂的添加也会对脱硫剂的性能产生重要作用。高岭土作为一种常用的黏结剂，加入脱硫剂中可以有效防止粉化现象的发生，当高岭土的添加量在30％-40％时，脱硫剂的有效硫容能够达到最高。适量的高岭土能够增强脱硫剂的整体机械强度，同时稳定活性组分，从而提升脱硫剂的综合性能。而淀粉的添加则可以改变脱硫剂组分的孔分布，增加比表面积，进而提高硫容，但当淀粉添加量过高时，会导致脱硫剂严重粉化，影响其使用效果，研究表明5％的淀粉加入量为最佳。

在脱硫性能研究方面，众多学者关注了不同因素对脱硫效果的影响。有研究表明，Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂在300℃脱硫时表现出较高的活性，并且随着镍含量的增加，脱硫剂的硫容和性能会逐渐提高。这说明镍元素在脱硫过程中起着重要的作用，其能够增强脱硫剂与硫化氢的反应活性，从而提高脱硫效率。此外，反应温度、气体组成、空速等操作条件也会对脱硫性能产生显著影响。在一定的温度范围内，提高温度可以加快脱硫反应速率，但过高的温度可能会导致脱硫剂的烧结，从而降低其活性。气体组成中的其他成分，如氢气、一氧化碳等，可能会与硫化氢发生竞争吸附，影响脱硫效果。空速的大小则决定了气体与脱硫剂的接触时间，合适的空速能够保证脱硫反应充分进行，提高脱硫效率。

再生性能是衡量脱硫剂优劣的重要指标之一。郭晋菊、黄戒介、赵建涛等人对Ni-Zn-Fe复合氧化物脱硫剂的