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软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉：开启环己烷空气氧化的高效催化新篇

一、引言

1.1研究背景与意义

环己烷作为一种重要的有机化合物，在工业生产中扮演着举足轻重的角色，是制造尼龙-66、尼龙-6等聚酰胺材料的关键原料，在塑料、橡胶、涂料和溶剂等化工产品的制造过程中不可或缺。其氧化反应是工业生产中的重要环节，环己烷氧化产物环己醇和环己酮（通常合称为KA油）是合成多种有机化合物的重要中间体，在医药、香料、染料等领域有着广泛的应用。例如，环己酮是生产己内酰胺的主要原料，而己内酰胺又是合成尼龙-6的单体，尼龙-6被广泛应用于纤维、工程塑料等领域。

然而，传统的环己烷氧化方法存在诸多弊端。目前工业上常用的方法主要有钴盐催化氧化法和硼酸催化氧化法。钴盐催化氧化法通常需要在高温（150-160℃）、高压（1.0-1.5MPa）的条件下进行，且反应过程中需要使用大量的钴盐作为催化剂。这种方法不仅能耗高，对设备的要求也极为苛刻，增加了生产成本和设备投资；同时，反应的选择性较低，容易产生大量的副产物，如羧酸、酯类等，导致产物分离困难，降低了原子利用率，不符合绿色化学的理念。硼酸催化氧化法虽然能够提高环己醇的选择性，但其反应条件同样较为苛刻，需要高温高压，且硼酸的回收和循环利用较为困难，容易造成环境污染。此外，这些传统方法还存在催化剂难以回收、反应过程复杂等问题，严重制约了环己烷氧化反应的高效、绿色发展。

为了克服传统氧化方法的不足，开发新型、高效、环保的催化体系成为了研究的热点。软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化体系作为一种新型的催化体系，具有独特的结构和性能，有望为环己烷氧化反应提供新的解决方案。软铝石（AlOOH）是一种具有层状结构的无机材料，具有较大的比表面积和良好的热稳定性，能够为金属卟啉提供稳定的载体，增强其催化活性和稳定性。四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉是一类具有特殊结构的金属有机化合物，其中心金属原子能够与氧气分子发生配位作用，从而活化氧气分子，促进环己烷的氧化反应；同时，苯环上的对-硝基羟基取代基能够通过电子效应和空间效应影响金属卟啉的催化性能，提高反应的选择性。因此，研究软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化体系对于提高环己烷氧化反应的效率、降低能耗、减少环境污染具有重要的理论和实际意义，有助于推动化工领域向绿色、可持续方向发展，为相关产业的升级和创新提供技术支持。

1.2研究目标与内容

本研究旨在深入探究软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化空气氧化环己烷的性能，具体研究目标如下：首先，明确软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化剂在空气氧化环己烷反应中的催化活性，准确测定环己烷的转化率，以此评估催化剂对反应的促进能力。其次，确定该催化体系对目标产物环己醇和环己酮的选择性，了解催化剂在生成目标产物过程中的特异性，为提高产物纯度和收率提供依据。再者，深入剖析该催化反应的机理，明晰反应过程中涉及的关键步骤、中间产物以及电子转移等过程，从本质上理解催化反应的内在规律。最后，全面优化反应条件，包括但不限于反应温度、反应压力、催化剂用量以及反应时间等，以实现环己烷氧化反应的高效进行，提高产物的产率和选择性。

围绕上述研究目标，本研究的主要内容包括：通过化学合成方法制备软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化剂，并运用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）等多种表征技术对其结构、组成和形貌进行全面分析，深入了解催化剂的特性。利用制备的催化剂开展空气氧化环己烷的反应实验，通过气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）等分析手段对反应产物进行定性和定量分析，系统考察催化剂的活性和选择性。采用原位红外光谱（in-situFT-IR）、电子顺磁共振谱（EPR）等技术，结合理论计算方法，对催化反应机理进行深入研究，揭示反应过程中的关键步骤和活性物种。通过单因素实验和响应面优化等方法，系统研究反应温度、压力、催化剂用量和反应时间等因素对反应的影响，建立反应条件与反应结果之间的数学模型，优化反应条件，提高反应的效率和选择性。

1.3研究方法与创新点

本研究采用实验研究和理论分析相结合的方法。在实验方面，精心设计并搭建一套高效、稳定的空气氧化环己烷反应装置，确保反应能够在可控的条件下进行。利用化学合成技术，精确合成软铝石固载四(对-硝基羟基苯基)金属卟啉催化剂，并严格控制合成过程中的各种参数，以保证催化剂的质量和性能。运用先进的仪器分析技术，如XRD、FT-IR、SEM、GC-MS等，对催化剂的结构、组成、形貌以及反应产物进行全面、准确