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赤泥脱硝催化剂：活性提升、抗性增强及成型应用的多维度探索

一、引言

1.1研究背景与意义

随着工业化进程的加速，氮氧化物（NOx）的排放已成为全球面临的严峻环境问题之一。NOx主要包括一氧化氮（NO）、二氧化氮（NO2）等，其来源广泛，涵盖了火力发电、工业锅炉、交通运输等多个领域。这些排放不仅对大气环境造成了严重污染，还对人类健康和生态系统构成了巨大威胁。

在大气环境中，NOx是形成酸雨、光化学烟雾和雾霾的重要前体物。当NOx与大气中的水蒸气结合，会生成硝酸，随着降水落下，导致土壤和水体的酸化，破坏生态平衡，影响农作物生长和水生生物的生存。在阳光照射下，NOx与挥发性有机物（VOCs）发生一系列复杂的光化学反应，产生臭氧（O3）等二次污染物，形成光化学烟雾，刺激人体呼吸道，引发咳嗽、气喘等症状，严重时甚至会导致心肺功能受损。NOx还会促进大气中细颗粒物（PM2.5）的形成，加剧雾霾天气，降低空气质量，对人们的日常生活和出行造成诸多不便。

为了有效控制NOx的排放，改善大气环境质量，选择性催化还原（SCR）脱硝技术应运而生。SCR脱硝技术是在催化剂的作用下，利用还原剂（如氨气、尿素等）将NOx还原为无害的氮气（N2）和水（H2O），其反应原理主要包括以下几个步骤：首先，还原剂氨被喷入烟道中，与烟气充分混合；然后，在催化剂的表面，氨与氮氧化物发生化学反应，将其转化为无害的氮气和水。该技术具有脱硝效率高、适用范围广等优点，被广泛应用于电力、钢铁、化工等行业，成为目前控制NOx排放的主流工艺。

然而，当前商用的SCR催化剂大多采用V2O5-WO3/TiO2体系，虽然该体系在300-400℃的温度范围内具有较高的脱硝效率和较好的抗硫、抗水性能，但也存在诸多局限性。一方面，其生产成本较高，主要是由于钒等稀有金属的使用，增加了催化剂的制备成本，限制了其大规模应用；另一方面，钒具有生物毒性，在催化剂的生产、使用和废弃处理过程中，可能会对环境和人体健康造成潜在危害。此外，该催化剂的脱硝温度窗口较窄，难以适应不同工况下的脱硝需求，尤其是在一些低温或高温环境下，其脱硝性能会明显下降。

赤泥作为氧化铝工业生产过程中产生的固体废弃物，其产量巨大且逐年增加。赤泥的主要成分包括氧化铁（Fe2O3）、氧化铝（Al2O3）、二氧化硅（SiO2）和一些其他金属氧化物，具有丰富的金属氧化物成分、较大的比表面积和良好的吸附性能。其中，氧化铁是一种有效的活性组分，能够参与氮氧化物的还原反应，在低温和中温条件下表现出较好的脱硝活性。近年来，将赤泥用于制备脱硝催化剂的研究逐渐受到关注，为解决赤泥的资源化利用和开发新型脱硝催化剂提供了新的思路。

研究赤泥脱硝催化剂具有重要的现实意义。从环境保护角度来看，开发赤泥脱硝催化剂不仅可以有效降低NOx的排放，改善大气环境质量，减少酸雨、光化学烟雾和雾霾等环境问题的发生，保护人类健康和生态系统；还能实现赤泥的资源化利用，减少赤泥堆存对土地资源的占用和对环境的污染，降低氧化铝工业的环境压力。从资源利用角度出发，赤泥中富含多种有价金属元素，通过制备脱硝催化剂，可以将这些元素充分利用，实现资源的循环利用，提高资源利用率，降低生产成本，为工业生产带来经济效益。赤泥脱硝催化剂的研究还具有重要的科学意义，有助于深入了解催化剂的结构与性能关系，为开发新型高效催化剂提供理论基础和技术支持，推动催化领域的发展。

1.2国内外研究现状

在赤泥脱硝催化剂的活性优化方面，国内外学者进行了大量的研究工作。一些研究通过对赤泥进行酸洗预处理，去除其中的碱金属和碱土金属等杂质，以提高催化剂的活性。例如，山东大学的研究团队采用2-3.5mol/L的盐酸对赤泥进行酸洗，去除了赤泥中的碱金属和碱土金属，改善了催化剂的活性位点，从而提高了脱硝活性。还有研究通过在赤泥表面浸渍负载助剂，如硝酸铈、钼酸铵、钨酸铵等，来增强催化剂的活性。如同样是山东大学的研究发现，浸渍有CeMo或CeW的赤泥催化剂的脱硝活性温度窗口得到了极大的拓宽，可以适用于高温段、中温段、低温段脱硝，同时也能够满足当今电厂“深度调峰”的需要。此外，部分研究尝试将赤泥与其他材料复合，如生物炭等，利用两者之间的协同效应来提高催化剂的活性。有研究采用拜耳法赤泥和生物炭作为主要成分，通过酸化、研磨混合、焙烧制备了赤泥基脱硝催化剂，在空速23000h-1，250~400℃范围内，NO转化率超过90%。

抗性优化也是赤泥脱硝催化剂研究的重点之一。针对赤泥催化剂易受SO2、H2O等杂质影响而失活的问题，学者们开展了一系列研究。南京大学董林教授课题组采用赤泥负载CuO作为SCR反应的催化剂，显著提高了其催化活性和抗SO2中毒能力，研