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探索氮杂螺烯及其DNA复合物的手征性光学性质：从基础到应用

一、引言

1.1研究背景与意义

在材料科学与生物医学等前沿研究领域，探寻具有独特光学性质的新型材料一直是科研工作者不懈追求的目标。氮杂螺烯作为一类特殊的多环芳烃化合物，凭借其独特的螺旋手性结构和显著的π-共轭效应，展现出了卓越的手征性光学性质，如较强的旋光度、圆二色性和圆偏振发光等，在有机电子学、不对称催化、分子机器等领域具有广泛的应用前景。

从材料科学角度来看，氮杂螺烯独特的分子结构使其在构建新型光电材料方面极具潜力。通过合理设计和修饰氮杂螺烯分子，能够精确调控其电子结构和光学性能，进而开发出具有高灵敏度的光探测器、高效率的发光二极管以及快速响应的光开关等新型光电器件。例如，在有机发光二极管（OLED）中，氮杂螺烯的引入可以有效提高发光效率和稳定性，为实现高亮度、低能耗的显示技术提供了新的解决方案。同时，其在有机场效应晶体管（OFET）中的应用也有望提升器件的迁移率和稳定性，推动有机电子学向高性能、低成本的方向发展。

在生物医学领域，氮杂螺烯及其与生物分子形成的复合物展现出了独特的应用价值。尤其是氮杂螺烯与DNA形成的复合物，由于二者之间的特异性相互作用，使得该复合物在手性识别、生物传感以及药物输送等方面具有潜在的应用前景。在生物传感中，氮杂螺烯-DNA复合物能够对特定的生物分子或离子产生特异性的光学响应，从而实现对生物标志物的高灵敏检测，为早期疾病诊断提供了新的技术手段。在药物输送领域，利用氮杂螺烯与DNA的结合特性，可以将药物分子精准地递送至靶细胞，提高药物的疗效并降低其副作用。

综上所述，深入研究氮杂螺烯及其DNA复合物的手征性光学性质，不仅能够丰富我们对分子结构与光学性质之间关系的认识，为新型材料的设计和开发提供理论基础，而且有望推动其在多个领域的实际应用，具有重要的科学意义和实际应用价值。

1.2国内外研究现状

国内外科研人员对氮杂螺烯及其DNA复合物的手征性光学性质展开了广泛而深入的研究。在氮杂螺烯的合成方面，众多合成方法被相继开发。传统的合成方法主要通过多步有机反应来构建氮杂螺烯的骨架结构，如过渡金属催化的偶联反应、分子内环化反应等。然而，这些方法往往存在反应条件苛刻、步骤繁琐、产率较低等问题。近年来，随着有机合成技术的不断发展，一些新型的合成策略应运而生。例如，龚汉元教授课题组通过扩展取代法，仅用三步反应就成功合成了以咔唑为核心、结合HBC（六苯并并苯）单元的氮杂螺烯分子，总产率达到12.4%，且在最后一步利用FeCl?介导的Scholl偶联反应形成19个新的碳-碳键，单键成键平均产率高达94%，为氮杂螺烯的高效合成提供了新的思路。

在氮杂螺烯的手征性光学性质研究方面，研究人员通过多种光谱技术对其进行了深入探究。圆二色谱（CD）和圆偏振发光（CPL）光谱是研究氮杂螺烯手征性光学性质的重要手段。通过对氮杂螺烯对映异构体的CD和CPL光谱分析，能够获取其手性结构与光学活性之间的关系。上海交通大学邱惠斌教授指出，聚集态下的螺烯由于手性堆叠，其手征性光学性质会发生显著变化，如圆偏振发光将极大地增强。北京师范大学龚汉元教授课题组合成的氮杂螺烯分子，其对映异构体的|gabs|值高达2.98×10?3，|glum|值为4.30×10??，BCPL（圆偏振发光亮度）为32.50M?1cm?1，展现出优异的手性光学性能。

关于氮杂螺烯与DNA复合物的研究，主要集中在复合物的形成机制及其对DNA结构和功能的影响。研究发现，氮杂螺烯可以通过π-π堆积、静电相互作用等方式与DNA结合，形成稳定的复合物。这种结合作用会导致DNA的构象发生变化，进而影响其生物活性。厦门大学谢素原院士/张前炎副教授团队合成的氮杂五重[7]螺烯分子（N-Q7H），因其高度扭曲螺旋结构在极性溶剂中表现出良好的分散性以及高的荧光量子产率，对其细胞成像研究发现具有良好的细胞穿透性和生物相容性，这为氮杂螺烯-DNA复合物在生物医学领域的应用提供了一定的实验基础。

尽管目前在氮杂螺烯及其DNA复合物的研究方面已经取得了显著进展，但仍存在一些不足之处。在合成方法上，虽然新型合成策略不断涌现，但如何进一步简化合成步骤、提高产率以及实现大规模制备仍然是亟待解决的问题。在性质研究方面，对于氮杂螺烯及其DNA复合物在复杂环境下的稳定性和长期性能的研究还相对较少。此外，在应用研究领域，虽然已经展现出了潜在的应用价值，但如何将实验室研究成果转化为实际应用，开发出具有商业价值的产品，还需要进一步的深入探索。

1.3研究内容与创新点

本研究围绕氮杂螺烯及其