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探究Pd(111)电极：硫酸根吸附与甲酸氧化的pH效应及内在机制

一、引言

1.1研究背景与意义

在当今全球能源需求不断增长以及对环境保护日益重视的大背景下，开发高效、清洁的能源转换技术已成为科学界和工业界的研究热点。燃料电池作为一种将化学能直接转化为电能的装置，因其具有高能量转换效率、低排放甚至零排放等显著优点，被视为未来可持续能源发展的重要方向之一。其中，直接甲酸燃料电池（DirectFormicAcidFuelCell，DFAFC）由于甲酸具有高能量密度、无毒、不易燃、易于储存和运输等特性，在便携式电子设备、小型移动电源以及一些特殊应用场景中展现出了巨大的应用潜力。

甲酸在电极上的氧化反应是DFAFC的关键过程之一，而Pd(111)电极作为一种典型的单晶电极，因其独特的原子排列和表面结构，对甲酸氧化表现出较高的电催化活性，成为研究甲酸电氧化反应机理和动力学的重要模型体系。深入研究Pd(111)电极上甲酸的氧化过程，不仅有助于理解电催化反应的基本原理，还能为开发高性能的DFAFC阳极催化剂提供理论基础。

在实际的燃料电池运行环境中，电解质溶液的pH值以及各种阴离子的存在会对电极表面的反应过程产生重要影响。硫酸根阴离子是常见的电解质阴离子之一，它在电极表面的吸附行为会改变电极的表面性质，进而影响甲酸氧化反应的动力学和选择性。同时，溶液pH值的