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汽车尾气净化催化剂Ag-ZSM-5选择性催化还原NO.PPT
汽车尾气净化催化剂 Ag-ZSM-5选择性催化还原NO 报告人 张平 广州大学环境科学系 王乐夫 华南理工大学化工系 2002.4.20 本报告内容 1.催化剂活性评价 2.反应机理的原位漫反射红外光谱(In-Situ DRIFTS)研究 1.1 催化剂活性评价方法 在微反装置中进行.各原料气以质量流量 剂控制进入混合室,模拟贫燃条件下汽车 尾气组成：NO:0.44%,C3H6:0.18%,O2:3.6%,其余为 He;混合气经预热,到反应炉与Ag-ZSM-5 作用.采用HP4890气相色谱仪和佛山分 析仪器厂五组份汽车尾气检测仪在线检 测混合气各组份的含量.色谱填充柱为 13X分子筛和Porapak Q. 1.2 催化剂活性评价 Fig.1 The effect of Reaction Temperature a.Ag-ZSM-5, b.Ag-Al2O3 c.Ag-ZSM-5 (9%水蒸汽), d. Ag-Al2O3(9%水蒸汽) Fig.2 In situ DRIFTS spectra of adsorbed water in 1800~1500cm-1 at different temperatures 2.1 原位漫反射红外光谱实验 将试样装入漫反射池,用He气在773K下吹扫 1h后,先降至不同的实验温度摄取背景光谱, 然后通人配制好的气体,于不同温度摄谱(分 辨率4cm-1,扫描150次, 吸收采用K-M单位[8]). 红外光谱仪为德国Bruker EQUINOX 55型; 漫反射附件为SpectraTech P/N0030-102型; 温控器为SpectraTech 0019-022型,控温精度 为1°C 2.2 反应机理的原位漫反射红外光谱研究 2.2.1 NO在Ag-ZSM-5上吸附的考察 见 图3 Fig.3 In situ DRIFTS spectra of NO adsorbed on Ag-ZSM-5. Feed 0.5%NO Table1 Assignment of peak of NO adsorption on Ag-ZSM-5 Fig.4 In situ DRIFTS spectra of NO adsorbed on ZSM-5 Fig.5 In situ DRIFTS spectra of NO+O2 adsorbed on Ag-ZSM-5 2.2 C3H6在Ag-ZSM-5上的吸附 Fig.6 In situ DRIFTS spectra of C3H6+O2 adsorbed on Ag-ZSM-5 Fig.7 In situ DRIFTS spectra of Ag-ZSM-5 in OH region after feed C3H6 2.3 NO在Ag-ZSM-5上的选择性还原反应 Fig.8 In situ DRIFTS spectra of Ag-ZSM-5 during the C3H6-SCR of NO. NO:0.44%, C3H6:0.18%, O2:3.6% 3. 结论 1. NO与C3H6发生作用，O2的存在是不可或缺的。 2. NO是以多种吸附态形式与C3H6反应 3. C3H6以活化形式CxHy 或 CxHyOz与NO作用。 4. 这种作用的结果表明生成了有机-氮氧中间物种,即R-NO2或R-ONO等 5. 有机-氮氧物种再反应，最终生成N2。 Fig9 Diffuse Reflectance Fig.10 FTIR spectra of SAPO-34 by diffuse reflectance (1)and transmission(2) * 波数/cm-1 归属 2261-2130 N2O 2130 NO2化学吸附 1908 Ag(Ⅰ)-NO 1744 Ag(Ⅰ)-(NO)2 1620 Ag(Ⅱ)-NO2 1557 N2O3 1456,1435 Ag-NO3 1433~1420 NO3- 1375~1324 NO2- *
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