电化学方法现场产生H2O2 的影响因素及其废水处理应用[J].docVIP

电H2O2的影响因素 姜成春1，张佳发2，李继2 1. 深圳职业技术学院建筑与环境工程学院，深圳 5180552. 哈尔滨工业大学深圳研究生院城市与土木工程学科部，深圳 518055 摘要：建立了石墨碳棒为阴极，Pt为阳极，饱和甘汞电极为参比电极，Na2SO4为支持电解质溶液的H2O2制备三电极体系对电流密度、pH值、通氧流量、支持电解质浓度和极间距等主要参数对生成H2O2的影响进行了单因素轮换试验研究，并采用正交试验方法对这些因素进行了分析结果发现，pH值对生成H2O2的影响最为显著，支持电解质浓度和通氧流量也具有较大影响，极间距影响不明显，电流密度则存在着最佳值pH＝2.00，=1.02 mA·cm-2，=0.4 L·min-1，＝0.1 mol·L，极间距＝6 cm·L-1，电解180 min，脱色率可达90%以上，但矿化率不高（25%）。因此，提高矿化率是染料废水处理在未来的主要课题。 关键词：电-Fenton；过氧化氢；影响因素；；A 文章编号：1672-2175（2006）03-0503-04随着石油化工、医药、农药和染料等工业的发展，废水中难降解有机化合物的数量与种类逐渐增加，已成为水污染控制的一个难题为了实现对水体中有机物的有效去除，基于产生羟基自由基的高级氧化技术应运而生，而高级氧化技术中又以Fenton法（H2O2+Fe2+）倍受人们的青睐，它可有效处理醚类、硝基苯酚类、氯酚类、芳香族胺类、多环芳香族等多种有机污染物目前在传统Fenton法基础上开发出了新型的photo-Fenton（光-Fenton）、electro-Fenton（电-Fenton）和photo-electro- Fenton（光电-Fenton）法，特别是后面两种方法，因为可以采用电化学方法现场产生H2O2，因而受到更大的关注比需要外投H2O2的其他Fenton法具有显著优（1）可藉电解方法现场生成H2O2省去了添加H2O2的麻烦，同时避免了H2O2贮存与输送中潜在的危险性；（2）喷洒在阴极的氧气或空气可提高反应溶液的混合；（3）Fe2+可由阴极再生，故污泥产量少；（4）有机物降解因素较多，除电化产物羟基自由基的间接氧化外，还有阳极直接氧化-电混凝和电絮凝作用。电化学方法现场产生H2O2（式1）是电-Fenton和光电-Fenton反应的核心，该反应的历程如下：首先，溶解氧被还原成超氧化离子（superoxide ion），O2-·(式2)；O2-·在酸性溶液中能与H+迅速反应生成过氧化氢基（peroxyl radical），HO2·(式3)；HO2·不稳定，最终形成H2O2（式4）O2 + 2 H+ + 2 e- ( H2O2 （1） O2 + e- ( O2-· （2） O2-· + H+ ( HO2· （3） 2HO2· ( H2O2 + O2 （4） 显然，研究生成H2O2的若干主要影响因素对理解和调控反应具有重要意义目前，还未见此方面的报道本工作针对电-Fenton和光电-Fenton反应中电流密度、pH值、通氧流量、支持电解质浓度和极间距等主要参数对生成H2O2的影响进行研究，并进行正交试验和方差分析，确定出最优参数组合和各因素的影响程度1 材料与方法 1.1 主要仪器 草酸钛钾(K2TiO(C2O4)2)，硫酸(H2SO4)，过氧化氢(H2O2)，高锰酸钾(KMnO4)，草酸钠(Na2C2O4)，硫代硫酸钠(Na2S2O3)，硫酸钠（Na2SO4），氢氧化钠（NaOH），硝酸钾（KNO3）Na2SO3）等试剂均为分析纯(AR)，从上海化学试剂公司购买，未经纯化直接使用所有试剂由二次蒸馏水配制电化学生成H2O2采用三电极体系：阴极选用石墨碳棒，ф4 mm，浸入溶液中的高度为34 mm，试验中采用两根碳棒；阳极为铂电极，纯度99.99，10 mm×10 mm；参比电极选用232型饱和甘汞电极（SCE）溶液pH由雷磁PHS-3C型精密pH计（上海精密科学仪器有限公司）测定，电流由PS－1恒电位/恒电流仪（北京中腐防蚀工程技术有限公司）施加，H2O2测定选用可见分光光度计（）1.2 试验装置及方法 试验装置如图1所示，阴极区和阳极区分别在各自的电解池中，由一琼脂盐桥连接工作电极、参比电极、曝气头安置在阴极区，阴极区还配备一个pH计，随时监测溶液的pH变化情况，对电极安置在阳极区，恒电流试验由恒电位/恒电流仪实现 图1 电化学生成H2O2的装置示意图1. 氧气罐2. 流量计3. pH计4. 曝气头5. 阴极6. 参比电极7. 盐桥8. 阳极9.