广州大气中挥发性羰基化合物反应活性的初步研究.pdfVIP

暨南大学硕士论文 摘要摘要 摘要摘要 通过建立挥发性羰基化合物（CVOCs ）的 PFPH-GC/MS 测量方法，研究了广州典 型大气环境中 CVOCs 的化学组成、浓度水平和时空变化规律等，采用 OH 消耗速率（LOH ） 和臭氧生成潜势 （OFP ）两种计算方法定量评价了其大气反应活性，并从污染源排放、 天气条件和海陆风过程等方面分析了影响其大气反应活性变化的原因，结果表明： 1. 建立了 CVOCs 的 PFPH-GC/MS 分析方法，在广州大气中共检测出 21 种 CVOCs 化合物，其中包含甲基丙烯醛、乙二醛和甲基乙二醛等二次来源的分子标志物，最低检 测限在 0.008～0.028µg·m-3 之间 。 2. 广州大气 CVOCs 总浓度的空间分布表现为城区郊区乡村地区 。在秋季观测期 间，城区的大气总 CVOCs 白天平均浓度为 19.29±3.85µg·m-3 ，郊区为 19.19±7.84µg·m-3 ， 而乡村地区为 17.79±3.50µg·m-3 ，其大气中主要的污染物都为 甲醛、乙醛和丙酮，三者 白天的平均浓度之和分别 占城区、郊区、乡村大气总 CVOCs 浓度的 62.1%、51.4%和 55.2% 。 3. 广州大气 CVOCs 总浓度的时间分布表现为夏季高于秋季，日变化规律具有较 明 显的单峰分布特征，每天在 9:00-15:00 期间出现浓度最高峰值。由于污染物排放源强、 大气输送、光化学反应及海陆风等的影响，导致郊区和乡村地区大气 CVOCs 的日变化 特征较为复杂。 4. LOH 和 OFP 两种化学反应活性的评价结果具有较好 的一致性。总 CVOCs 反应活 性跟污染物浓度的关 密切，表现出与总 CVOCs 浓度相似的时空分布规律。甲醛和乙 醛是反应活性较高 的关键活性组分，丙酮和苯 甲醛分别是 OH 消耗速率和臭氧生成潜势 最低的物质，而虽然 甲基乙二醛在大气中的浓度不高，但对臭氧的生成却有不可忽视的 影响。 5. 污染源排放是广州大气 CVOCs 反应活性的主要影响因素，减排可降低大气环境 中一次和二次 CVOCs 的浓度；大气 CVOCs 的反应活性与光照强度具有正相关性，与 风速、降雨等气象因素存在负相关性；陆风过程可将城区污染物输送至广州乡村地区， 而海陆风转 向过程中静风频率加大，使得大气中的各种污染物发生滞 留，导致广州乡村 大气 CVOCs 的浓度升高 ，从而增强它们 的反应活性，海风过程则会稀释乡村大气 CVOCs 的浓度而降低其反应活性 。 关键词关键词：挥发性羰基化合物，大气反应活性，PFPH-GC/MS 分析方法，广州 关键词关键词 I 暨南大学硕士论文 Abstract Field observations were conducted using self-established PFPH-GC/MS method to measure carbonyl-containing volatile organic compounds (CVOCs) in the atmosphere of Guangzhou, including their composition, concentration and spatio-temporal variation. And their photochemical