贝壳基Ce3+-Bi3_-TiO2光催化剂催化降解海面油污研究.pdfVIP

3+ 3+贝壳基 Ce -Bi -TiO 光 催化剂 催 化降解 2 海面油污 研究 论文题目 : 3+ 3+ Photocatalytic activity of Ce -Bi doped TiO loading on 2 shell base in degradate oil spill 英文题目 :作 者 : 韩 苏青指导教师 : 李春虎 教授学位类别 : 全日 制专业 学位 专业名称 : 化学工 程 研究方向 : 催化工 程 2013 年 06 月 4 日 谨 以此论文 献给 我 敬爱的导 师李春 虎教授 培 养我的母 校中国 海洋大学 以 及陪伴我 度过两 年研究生 生涯 的同窗好 友 ------ 韩苏青摘要 3+ 3+ 贝壳基Ce -Bi -TiO 光催 化剂催 化 降解海面 油污研 究 2 摘 要利用光催化反应降解油污是一种清洁、 低成本的 方法,TiO 稳定性好, 无毒 2 且 成本低, 是目前研究最为广泛的光催化剂。 但 TiO 光催化剂的禁带宽度较宽 , 2 只能吸收利用太阳光中极少量的紫外光部分进行光催化反应。 为了使太阳光中占 3+ 主要部分的可见光得到有效利用, 本实验通过 向 TiO 光催化剂中掺 杂 Ce 离子 2 3+ 和 Bi 离子对 TiO 光催化剂进行改性,扩展 TiO 光催化剂的光谱响应范 围 , 提 2 2 高其对可见光的利用率。实验结果表明 ,在最佳条件下制备的贝壳基 3+ 3+ Ce -Bi -TiO 光催化剂对石油的 15h 降解率可 达 78.92% ,实验结果较为理想。 2 本实验 通过 溶胶- 凝 胶浸 渍法 ,向贝 壳基 载体 上负载 光催 化剂。 实验 先考察 3+ 了单独掺杂 Ce 离子对提高 TiO 光催化剂降解油污效率的影响。 通过对照实验, 2 3+ 确定 Ce 离子最佳掺杂量为 ω%2.0% 。 最佳煅烧活化温度为 500 ℃。 在确定了 3+ 3+ 3+ Ce 离子掺杂对 TiO 光催化剂的改性效果后,进一步考察了 Ce 、Bi 共掺杂 2 3+ 对 TiO 光催化剂的改性效果。 在维持 Ce 离子的掺杂量为最佳掺杂量的基础上, 2 3+ 通过对照实验确定 Bi 离子的最佳掺杂量为 ω%4.0% ,最佳煅烧活化温度也是 3+ 3+ 500 ℃,在最佳条件下贝壳基 Ce -Bi -TiO 光 催化剂对石油的 15h 降解率可达 2 78.92% 。 通过 SEM 、TG 、XRD 、UV-Vis 表征进一步分析 光催化剂。分析结果显示, 3+ 3+ 掺杂 Ce 离子和 Bi 离子后, 贝壳基 TiO 光 催化剂的表面结构、 晶型、 光谱响 2 3+ 应范围等都 发生改变, 能够为实验结果提供合理的解释 。Ce 离子改性 TiO 光 2 3+ 催化剂的原因主要是: 掺杂的 Ce 离子进入到 TiO 光催化剂晶体中,使其晶格 2 发生畸变, 为了补偿畸变引起的能量变化,TiO 表面会失去部分氧原子, 生成 氧 2 空位成为载流体的捕获阱,这有利于延长光生电子- 空穴的复合时间,提高 TiO 2 3+ 光催化的光催化降解效率。此外,掺杂 Ce 离子会在 TiO 光催化剂中引入杂质 2 能级,杂质能级位于 TiO 的价带和导带之间 ,被激发的电子可以跃迁至杂质能 2 级上, 杂质能级上的电子也可以再次被激发跃迁到导带, 这就相当于缩小 了 TiO 2 的禁带宽度,使激发 TiO 光催化反应所需要 的能量降低, 激发光的波长向长波 2 3+ 长方向移动,扩展 了 TiO 的光谱响应范围。向 TiO 光催化剂中掺杂 Ce 离子 2 2 还可以改善 TiO 光催化剂在贝壳基载体表面的 附着情况,SEM 结 果显示掺杂了 2 I 摘要 3+ Ce 离子的 TiO 光催化剂在贝壳基载体表面 能够紧密、 均匀的分布, 并且 TiO 2 2 光催化剂的颗粒变小, 大大增加 TiO 光催化 剂与油污的接触面积,有利于光催 2 3+ 化降解反应的发生。 根据 XRD 结果, 掺杂 Bi 离子改性 TiO 光催化剂的原因可 2 3+ 3+ 3+ 能 与掺杂 Ce 离子相同, 但仍需进一步考察。 同时掺杂 Ce 离子和 Bi 离子的 TiO 光 催 化 剂光 吸 收范 围红 移 程 度 更大 ,对 光的 吸 收率 也更 高 ,说 明同 时掺 杂 2 3+ 3+ 3+ Ce 离子和 Bi 离子能够比单独掺杂 Ce 离子取得更好的改性 TiO 光催化剂 2 的效果。 3+ 3+ 3+ 关键词: 贝壳基载体;TiO 光催化剂; Ce 掺 杂;Ce -Bi 共掺杂 2 II Abstract 3+ 3+ Photocatalytic activity of