有序介孔分子筛的合成、表征及其催化应用研究.pdf

摘要 摘要 本文综述了介孔材料的类型、发展、合成方法及其机理、结构特征和性能、 材料应用等方面的研究进展及发展趋势；用快速合成法制备了立方结构的 MCM．48介孔分子筛，在此基础上研究了双峰介孔硅球的合成与表征。制备了含 纳米金属的SBAol5介孔分子筛，考察了这种复合介孔分子筛在催化CO氧化反 应和(醛+胺+炔)三组分聚合反应的催化效果。 以氨水作为催化剂，无需在高温下进行水热反应，合成了MCM一48介孔分子 筛。该方法缩短了反应时间，节约了成本，产率较高(97％)，适合于工业化的大 规模生产。 以MCM．48煅烧前的预合成产品，用双氧水在100℃进行水热处理一定时 间，介孔孔道从均一的立方结构转变为蠕虫状孔道的双峰特征分布孔道。由BJH 公式可计算得孔径较大部分约为3．6nm，较小部分约为2．3rim，模板剂在水热处 理的过程被脱除不必在经过高温煅烧。采用粉末XRD、TEM、低温氮气吸附一脱附、 FT—IR和TG等手段对样品的物理化学性质进行了表征。结果表明，以双氧水作 为后处理的方法来制备双峰介孔硅球，发现能较容易得到双峰介孔硅球，而且在 生成双峰材料的过程中，在中等温度下就能将模板剂除去，大大简化了合成步骤。 采用原位一步合成法分别以六亚甲基四胺和甲醛作为还原剂，制备了含有纳 米金属银粒子的六方介孔分子筛——Ag／SBA—15，采用氮气吸附一脱附、小角度粉 末XRD、TEM等手段对样品的结构特征进行了表征，结果表明以HMT为还原剂时 纳米粒子较规整地分散到介孔的孔道中。采用广角XRD(10～80o)、高分辨TEM 和XPS等方法对银粒子的形态和粒径等性能进行了表征，银的质量百分含量用 ICP-AES测定。考察了不同催化剂对催化CO氧化转化的催化效果及催化剂的稳 定性，结果表明不同的合成方式对催化结果有很大的影响。 用原位合成法以HMT为还原剂合成了一系列含银质量不同的催化剂 催化效果，实验结果表明在乙二醇溶剂中，当催化剂的含银量在7％左右时有比 较好的催化效果，产率最高，催化剂可以重复使用，用NMR对产物进行了表征。 AbstracI ct Abstra The reviewedtheevolutionandclassificationofthe materials paper mesoporous andtheir formation wellastheir methods，theirmechanisms，as synthesis andtheir thesis onthe physicochemicalproperties application．Thispaper emphasized andcharacterizationofbimodal silicamoleculesievesand preparation mesoporous 5 the ofthe 5weretest CO materials，and A∥SBA一1 catalyticactivity Ag／SBA一1 by the of and oxidationand reaction three—componentcoupling aldehyde，aminealkyne． TheMCM一48 molecularsieveswas mes