干凝胶法和两相合成法合成SAPO-11分子筛.pdfVIP

摘 要 SAPO．11分子筛具有一维、十元环孔道结构和温和的酸度，在催化裂化、加氢裂化、 以及异构脱蜡等炼化过程具有很好的应用前景。该分子筛一般采用水热合成法合成。但 水热法合成的样品酸度较低，并且晶粒尺寸较大，导致其催化活性和选择性并不尽如人 意。因此，需要通过改变合成条件或方法来对SAPO．11分子筛的酸性和晶粒尺寸进行 调控。 法)和两相合成法的晶化过程。在干凝胶法中，凝胶的pH值(通过模板剂的加入方式和 加入量调节)和失水量是影响合成的关键因素，而干燥温度、釜底液含水量的变化对合 成的影响较小。此外，在气相转移法的凝胶中，NH4+的引入会导致无定形物质的形成。 在两相合成法中，表面活性剂的加入和低温373K老化处理4h左右，可以提高样品的 结晶度、减小其晶粒尺寸。在干凝胶法和两相合成法中，硅源用量的增加会导致样品结 晶度下降，且样品晶粒问团聚并形成大颗粒。在高硅铝投料比的实验条件下，表面活性 剂的加入可以在一定程度上抑制石英相的形成。 SEM表征显示，两相合成法合成样品的晶粒尺寸最小，但与水热合成法(HTS法) 类似，晶粒间相互聚集，形成大的球状颗粒。而干凝胶法合成的样品，晶粒间较为分散， 有效的降低了颗粒尺寸。两相合成法和干凝胶法合成的样品具有相似的孔容和比表面 积，均高于水热合成法合成的样品。吡啶吸附与氨气吸附表征结果证实，两相合成法合 成的样品具有最大的酸量和最多的中强酸中心，SAC法和VPT法次之，HTS法最少。 这一结果表明，两相合成法可能使得更多的Si原子以SM2的方式进入骨架，形成了小 尺寸的硅岛，有效的提高了SAPO．11分子筛的酸量和中强酸中心。与酸性的变化规律 相一致，两相合成法合成的样品具有最高的加氢异构活性和异构化选择性，在523K、 空速=1．0h～，H2／n．C12_25：1，1atln的反应条件下，正十二烷的转化率为91．8％，异构 化选择性为92．5％，反应温度比常规水热合成法合成的样品低30K。 关键词：SAPO．11，干胶法，气相转移法，蒸汽相法，两相合成法 ofSAPO-11molecularsieVes Synthesis by ConVersionand Methods Dry—gel Biphasic Feng啊(CheIIIical融llIlology) Directed Ch硼min byPr0￡Song Abstract aIl SAPO一11molecul甜sieVel粥tlleAEL unidimension2Llch猢el s咖cture，contajning a l molecularsieVec强beusediIlt11e system丽tllelliptical O—mernbered曲g．SAPO-11 ofisomerizationaromatic isalso usedinlube process inVolVingcompounds．Itcommercially oil is de、Vaxing．SAPO-11usually preparedbyhydrothemlal HTS t0 synthesized have Si rise acidic sampl