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摘要
近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价
格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而,阳极催化剂的低催
化活性、甲醇氧化中间体羰基物对阳极催化剂的毒化、甲醇从阳极向阴极的渗
透、以及由甲醇渗透引起的阴极氧还原抗甲醇要求等,致使DMFc的实际应用
发展速度一直没有预期的快。为了降低主催化剂Pt的用量、提高n的活性和利
用率,本论文利用循环伏安法共沉积制备商分散的Pt/MoOx催化剂颗粒,利用
循环伏安电化学表征、XRD和SEM技术研究了引入M00x后的催化剂即
颗粒的组成含量;并借助于电化学方法分别评价了Pt/M00x/Gc电极催化剂的
对甲醇的电催化活性和稳定性、氧还原电催化活性。主要成果如下:
M00x修饰的Pt/MoO“GC电极降低了甲醇氧化电位,提高了甲醇氧化电
流。sEM、xRD结果显示,MoOx高度分散Pt颗粒,催化剂颗粒粒径更小,
减少它们的附聚速度,使催化剂有相当高的表面。在3mMK2Ptcl6、
制备条件下制备的Pt/GC电极甲醇氧化峰电位负移约400mv,单位质量铂对应
甲醇氧化峰电流增加了10%~20%;比同样几何面积的铂丝的甲醇氧化峰电流
增加约10.9倍。通过计时电流图中的电流衰减情况和CV实验结果比较可得出,
机理是通过提供水合的氧化物来提高抗CO中毒催化性能和质子溢出效应,从
而加快甲醇氧化速度的。所以Pt/l“00)【/Gc电极催化剂可作为DMFC阳极甲醇
氧化抗c0催化剂。催化剂中、,uIcaIlxc.72活性碳粉的引入即共沉积制备的
P倒00“c/Gc电极催化剂甲醇氧化峰电位又进一步负移50mv左右,抗cO中
毒催化性能又进一步提高。
同时,相对Pt/Gc电极催化剂,单位质量铂的Pt/M00x/GC电极催化剂氧
I
还原峰电流增加了20%多,氧还原过电势比Pt,Gc电极催化剂的氧还原过电势
减小50mV多。比相同几何面积的铂丝电极的氧还原峰电流大5倍。通过在传
统的毒化区的循环伏安实验比较得出P“MoOx/Gc电极催化剂具有一定的抗
。c0一性。所以,作为Pt基催化剂来说,P“M00x/Gc电极催化剂是一种抗甲醇
阴极氧还原催化剂。vulcan
xc.72活性碳粉的引入使抗CO中毒的性能又得到
了迸一步提高,单位质量的Pt的氧还原峰电流又进一步增大。
MoOx与Pt颗粒的这种相互作用,不仅降低了n载量,增大了电化学活性
面积,而且提高了催化剂的表面催化活性。这使这样的系统在DMFc中有良好
的应用前景。
关键词: 直接甲醇燃料电池;电化学共沉积;P“Moo列OC电极催化剂
甲醇氧化;氧还原
II
ABSTRACT
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