Pt%2fMoOx%2fGC的制备与电化学性能研究.pdf

摘要 近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价 格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而，阳极催化剂的低催 化活性、甲醇氧化中间体羰基物对阳极催化剂的毒化、甲醇从阳极向阴极的渗 透、以及由甲醇渗透引起的阴极氧还原抗甲醇要求等，致使DMFc的实际应用 发展速度一直没有预期的快。为了降低主催化剂Pt的用量、提高n的活性和利 用率，本论文利用循环伏安法共沉积制备商分散的Pt／MoOx催化剂颗粒，利用 循环伏安电化学表征、XRD和SEM技术研究了引入M00x后的催化剂即 颗粒的组成含量；并借助于电化学方法分别评价了Pt／M00x／Gc电极催化剂的 对甲醇的电催化活性和稳定性、氧还原电催化活性。主要成果如下： M00x修饰的Pt／MoO“GC电极降低了甲醇氧化电位，提高了甲醇氧化电 流。sEM、xRD结果显示，MoOx高度分散Pt颗粒，催化剂颗粒粒径更小， 减少它们的附聚速度，使催化剂有相当高的表面。在3mMK2Ptcl6、 制备条件下制备的Pt／GC电极甲醇氧化峰电位负移约400mv，单位质量铂对应 甲醇氧化峰电流增加了10％～20％；比同样几何面积的铂丝的甲醇氧化峰电流 增加约10．9倍。通过计时电流图中的电流衰减情况和CV实验结果比较可得出， 机理是通过提供水合的氧化物来提高抗CO中毒催化性能和质子溢出效应，从 而加快甲醇氧化速度的。所以Pt／l“00)【／Gc电极催化剂可作为DMFC阳极甲醇 氧化抗c0催化剂。催化剂中、，uIcaIlxc．72活性碳粉的引入即共沉积制备的 P倒00“c／Gc电极催化剂甲醇氧化峰电位又进一步负移50mv左右，抗cO中 毒催化性能又进一步提高。 同时，相对Pt／Gc电极催化剂，单位质量铂的Pt／M00x／GC电极催化剂氧 I 还原峰电流增加了20％多，氧还原过电势比Pt，Gc电极催化剂的氧还原过电势 减小50mV多。比相同几何面积的铂丝电极的氧还原峰电流大5倍。通过在传 统的毒化区的循环伏安实验比较得出P“MoOx／Gc电极催化剂具有一定的抗 。c0一性。所以，作为Pt基催化剂来说，P“M00x／Gc电极催化剂是一种抗甲醇 阴极氧还原催化剂。vulcan xc．72活性碳粉的引入使抗CO中毒的性能又得到 了迸一步提高，单位质量的Pt的氧还原峰电流又进一步增大。 MoOx与Pt颗粒的这种相互作用，不仅降低了n载量，增大了电化学活性 面积，而且提高了催化剂的表面催化活性。这使这样的系统在DMFc中有良好 的应用前景。 关键词： 直接甲醇燃料电池；电化学共沉积；P“Moo列OC电极催化剂 甲醇氧化；氧还原 II ABSTRACT receiVed directmet}1anolnel been Recentlydeveloped cell(DMFC)has due abundant ofme at七entiontome low source，the saf色ty widespread price，the and ofthe toward协e stomge fuel．NeVenheless，thestep practical nansportation notbeen as had haS f缸as been are 印plication