B-Z振荡反应论文：四氮杂大环四烯镍(Ⅱ)配合物催化新型B-Z振荡反应.doc

B-Z振荡反应论文：四氮杂大环四烯镍（Ⅱ）配合物催化的新型B-Z振荡反应 【中文摘要】化学振荡反应是典型的非线性、非平衡化学现象,是化学反应中的某些中间体随着时间或者空间而周期性变化的体系。经典的化学振荡反应体系(Ce4+、Mn2+、2+或2+催化的振荡)和四氮杂大环配合物为催化剂的振荡反应体系都引起了广大科学工作者的广泛兴趣。目前,对化学振荡反应的研究主要体现在新型振荡器的设计、机理的研究、化学振荡的实际应用等方面。本文介绍了化学振荡的绪论、催化剂的合成具体步骤、两种新型振荡器的研究。具体体现在以下四个方面：一.化学振荡的绪论介绍了化学振荡的动力学和热力学上的研究进展,还介绍了化学振荡的六个分类以及化学振荡发生的三个必须条件,最后具体说明了化学振荡在各个领域的应用和化学振荡的意义。二.催化剂的合成步骤及其结构表征按照文献方法合成四氮杂大环四烯镍(Ⅱ)的配合物((ClO4)2),并对其进行了结构表征。由元素分析、红外光谱和紫外-可见吸收光谱图可知,合成出来的物质为所需要的目标物质(ClO4)2,它具有高度对称的结构,分子中含有两个N=C-C=N共轭双键。三.四氮杂大环镍(Ⅱ)配合物催化的苹果酸为有机底物的新型B-Z振荡反应本文报道了新的振荡体系NaBrO3-Malic acid-H2SO4-(ClO4)2,其中的TIM是2,3,9,10-四甲基-1,4,8,11-四氮杂环十四-1,3,8,10-四烯。配合物(ClO4)2作为这个振荡反应的催化剂,其中的大环配合物中含有两个N=C-C=N结构。通过研究发现振荡周期(tp)是与DL-苹果酸和硫酸的浓度有关,但是和溴酸根的浓度无关。因此,振荡周期(tp)可以表达为：tp(s)∞000-1.23 0-0.29。实验的结果表明Br-的浓度是振荡反应过程的总开关,与此同时说明了自由基和HBrO2参与了振荡反应。最后提出了振荡反应的FKN机理。四.四氮杂大环镍(Ⅱ)配合物催化的新型B-Z振荡反应报道了一种以四氮杂大环四烯镍(Ⅱ)配合物(C104)2为催化剂,柠檬酸为有机底物的硫酸环境的新型的B-Z振荡反应体系。讨论了不同浓度的溴酸钠、硫酸、柠檬酸对振荡周期(tp)、振幅(A)、振荡次数(n)的影响,发现振荡周期tp与溴酸钠、硫酸、柠檬酸的浓度有关,关系表达式：tp(s)∞0-2.003 0-2.881 0-3.16。研究了各种 【英文摘要】Chemical oscillation is the phenomenon of nonlinearity and nonequilibrium, and it is a chemical system in which some intermediate states vary with time or space in periodic manner. Both the typical B-Z oscillating system(oscillating using Ce4+、Mn2+、[Fe(phen)3]2+or [Ru(bipy)3]2+as catalyst) and tetraazamacrocycle-complexes-catalyzed oscillating chemical reactions have become of great interest in the field of kinetics. Recently, the research for the oscillation chemistry mainly focuses on the design of new oscillator, the study of mechanism model and their application on the analytical field. In this paper, we introduced the summary of chemical oscillating reaction, the specific of the synthesis of the catalyst and the designation of two new oscillators. The specifics were showed in the following four aspects:1. The summary of chemical oscillating reactionIt introduced progress on chemical oscillation in the filed of kinetics and thermodynamics. It also introduced the six species of