石墨烯负载N%2cV共掺杂TiO2光催化剂的制备及降解污染物活性研究.pdfVIP

S01-044 石墨烯负载 N, V 共掺杂 TiO2 光催化剂的制备及降 解污染物活性研究 顾永吉，张金龙* （华东理工大学化学与分子工程学院 上海 200037） 2 石墨烯，作为 SP 杂化的零带隙导体，有着很多的优良性能，比如：导电导热性好、表 面积大、结构稳定等；因此，石墨烯负载半导体复合物也一直倍受关注。对其应用的研究也 越来越多，比如：光解水制氢、光催化降解有机污染物和光还原 CO2 等。众所周知，N 掺 杂 TiO2 的光催化降解污染物活性较纯锐钛矿 TiO2 好；石墨烯负载半导体复合物较原半导 的活性也有所提高。然而，石墨烯负载改性后 TiO2 的研究很少，如果负载后的催化剂较负 载之前有很大提高，那么在石墨烯领域又将取得一个突破。 另一方面，石墨烯负载半导体纳米复合物一直以来倍受关注，但机理方面一直存在争议。 绝大部分认为，负载之后之所以能够提高光催化活性，是因为石墨烯优良的导电性能、大的 比表面积和拓宽的可见光吸收范围等；然而，仍有少部分认为光催化降解污染物活性的提高 是因为石墨烯的敏化作用，其中的光生电子一部分来自石墨烯，类似染料敏化。本文将用实 验数据和表征来证明光催化机理主要是前者。 我 们 通 过 一 步 水 热 TiO2 和 氧 化 石 墨 烯 得 到 了 石 墨 烯 负 载 N 掺 杂 的 TiO2 （N-TiO -Graphene ）和石墨烯负载的N,V 共掺杂的 TiO (N,V-TiO -Graphene)，水热过程同 2 2 2 时完成负载和氧化石墨烯的还原。N-TiO -Graphene 和 N,V-TiO -Graphene 相比较 TiO 和 2 2 2 N-TiO2 都表现出了高的可见光光催化降解污染物活性，其中的活性高低先后顺序为： N,V-TiO -RGO ﹥N-TiO -RGO ﹥N-TiO ﹥TiO 。光催化活性见图 1。 2 2 2 2 图 1 石墨烯负载半导体系列光催化活性图 我们发现此石墨烯负载的复合物可见光光催化降解污染物活性的提高主要归结于以下 几个方面：对染料吸附量的增加，拓展可见光吸收，电子和空穴复合过程变慢，电子的传输 速度变快等。 基金项目：国家自然科学基金（No.） 88 参考文献 [1] Novoselov, K. S, et al. Electric Field Effect i Atomically Thi Carbo Films. Science 2004, 306: 666-669. [2] Novoselov, K. S, et al. Two-dimensional gas of massless Dirac fermions i graphene. Nature 2005, 438: 197-200. [3] Tu, W.; Zhou, et al. Versatile Graphene-Promoting Photocatalytic Performance of Semiconductors: Basic Principles, Synthesis, Solar Energy Conversion, and Environmental Applications . Advanced Functional Materials 2013, n/a. 89