Ag-Pd%2fAl-%2c2-O-%2c3-上C-%2c3-H-%2c6-选择性催化还原NO-%2cx-的研究.pdfVIP

石 油 化 工 PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2004年第33卷增刊 Ag—Pd／A12 03上C3H6选择性 催化还原NOz的研究 解淑霞，王进，贺 泓 (中国科学院生态环境研究中心，北京100085) [摘要]研究了不同的Pd添加量及氧浓度对Ag—Pd／A1203催化剂上c3比选择性催化还原No，性能的影响和可 能的反应机理。活性评价结果表明：其他反应条件不变时，Pd的添加量为0．Ol％时，Ag—Pd／A1203催化剂具有最好 DRIFTS)研究表明， 的NO，催化活性；氧浓度的增加，有利于NO。的转化率的提高。原位漫反射红外光谱(IIl—situ 添加0．01％的Pd有利于反应过程中丙烯的部分氧化，即烯醇式物种的生成，该物种与5／03-的反应活性很高，能够迅 速生成关键中间体异氰酸酯(一NcO)，从而促进Nq催化还原反应的发生。 [关键词]Ag—Pd／A120，；氮氧化物；选择性催化还原；丙烯 426．8 [中图分类号]TQ [文献标识码】A 全球石油资源的短缺使稀燃汽车发动机成为今 统，参考文献[31中方法进行评价。气体的催化转化 后汽车发动机发展的主要方向。在各类发动机中， 率定义如下： 柴油发动机是典型的稀燃发动机，其燃料经济性优 气体转化率=(该气体反应前的浓度一反应后的浓度)／ 于汽油机，但与安装了三效催化转化器的汽油机相 该气体反应前的浓度×100％ 比，尾气中的NO。含量较高，且传统的三效催化剂 1．2原位FTIR分析 在富氧的条件下无法有效去除NO。，因而使得在富 原位红外分析装置参考文献HJ。红外实验时 氧条件下选择性催化还原NO。倍受关注。 各组分的浓度与活性评价时完全相同，气体总流量 为100 K和 自从1990年，1wamoto¨’2o首先发现Cu—ZSM ml／min。实验时，催化剂先在573 873 min，然 一5能很好地应用于碳氢化合物催化还原富氧条件 K，10％02—90％N2气氛下预处理60 下的NO以来，很多研究者口。o致力于富氧条件下 后降至所需温度取背景数据，最后通反应气体，在扣 除光路中CO：背景的条件下，采集不同温度时的原 NO的选择性催化还原研究。1993年，Miyadera 位红外谱图。 等∞1发现A∥越：o，是～种活性很高的NO还原催 化剂，但是该催化剂的反应温度范围窄，且在低温下 2结果与讨论 活性低，不能很好适应柴油机尾气工况，因此设计出 低温活性好、反应温度低的催化剂就显得很有必要。 2．1 化活性的影响 He等M1首先提出在A∥趟：O，制备过程中添加一 种微量的贵重金属Pd，使得催化剂有很高的低温催 o首 化还原活性，而且反应温度窗口也被加宽。HeH 10。3／10％／10％／平衡气，气体流量4L／nfi