含介孔杂原子分子筛和层间扩孔型分子筛的制备、表征及催化性能研究.docVIP

含介孔杂原子分子筛和层间扩孔型分子筛的制备、表征及催化性能研究 【摘要】：本文以提高沸石分子筛催化活性中心的可接近度，改善其扩散性能，扩大沸石分子筛在处理大分子反应物方面的应用范围为目的，在含有介孔的杂原子分子筛的制备和层状分子筛层间结构改性两个方面，开展了以下四部分研究工作。首先，我们在常规TS-1合成体系中引入两亲有机硅烷，以期在其辅助作用下一步合成出含有介孔的TS-1分子筛，合成过程中各因素的影响进行了考察，所得样品的催化性能通过正己烯和环己烯反应进行了表征，并与常规TS-1分子筛进行了比较。结果表明，合成体系中两亲有机硅烷的用量和体系碱度是影响最终样品结构的最重要因素，两亲有机硅烷用量较低时很难将均一介孔引入到最终样品，而用量较高时则抑制体系晶化。在两亲有机硅烷用量一定的条件下体系碱度越高越不利于含有均一介孔的材料的形成。通过优化实验条件，我们成功得到了既拥有高结晶度和良好的活性中心配位状态又拥有孔径为3．7nm的均一介孔孔道的TS-1分子筛。含有介孔的TS-1虽然在正己烯反应中与常规TS-1差别不大，但由于介孔孔道增加了大分子反应物与催化剂活性中心接触的机会同时改善了扩散性能，其在环己烯环氧化反应中表现出近2．5倍于常规TS-1的催化活性，同时凭借着较为疏水的表面，含有介孔的TS-1有效避免了目的产物环氧化物的开环，因此其对环氧化物的选择性是常规TS-1的2倍。依照相同的