多孔介质内反应气化学和热质非同性传递过程特性.pdfVIP

中团T程热物理学会 传热传质学 学术会议论文 编H．：063252 多孔介质内反应气的化学和热质非同性 传递过程特性1 黄媛杜小泽王静杨勇平杨立军 (华北电力人学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室 暨能源的安伞与清洁利用北京市重点实验室北京102206) 摘要嗣体氧化物燃料电池的运行很大程度上取决于多扎支撑结构中町起反应的扩散流。本文从传热学 角度研究丫多孔介质内带有重整反应的化学和热质非I司性传递过程特性。分析了多孔介质内甲烷蒸汽 重整的动力学特性，根据物理数学模型，并用CFD软件模拟了重整过程。直观的了解了产物沿流动方 向的分布情况，分析了压力，温度以及H：O：cH。比值和多孔介质孔隙率对反应的影晌。 关键词甲烷重整；催化反应；多孔介质 1．引言 由下其高温运行环境，固体氧化物燃料电池中发生反应的氢气可以由含有大量甲烷 的大然气和水煤气蒸汽经过阳极支撑层的催化内重整制备。国内外学者对多孔介质内反 应气的动力学过程或传热传质过程已经有大量研究。Vaso 予Ⅳf／￡口，q催化剂条件下的甲烷蒸汽重整，讨论了反应速度、反应物和产物的局部压 力对反应速度的影响。Kaihuhou等乜’研究了在M／货一彳，，仗催化、无扩散情况下伴随 水汽转变反应的甲烷蒸汽重整动力学，考虑了六种可能的反应机理，采用参数预估和模 型辨别的方法得到了甲烷蒸汽重整的动力学模型。分析了温度、压力、日，0：CH。比 值对反应的影响。还有文献∞’引探讨了碱性和镧系元素加到金属催化剂中的作用。颜岩 等怕’研究了多孔颗粒内气体传递反应，用双阶段模型描述，分析了反应温度、颗粒火小 等对反应的影响。但没有讨论过多孑乙介质的孔隙率对反应的影响，也没有具体分开析过 重整反应和水汽转变反应沿流动方向的Arrhenius速度分布。本文将建立多孔介质中有 甲烷重整反应的比较完善的数学模型，研究多孔介质的孔隙率、H20：CH一摩尔比值、温度 等对反应的影响，得出对．丁．本文研究条件下相对较好的操作条件。同体氧化物燃料电池 的性能很人程度上取决于多孔支撑结构中可起反应的扩散流：希望本文的结果能够对改 善同体氧化物燃料性能有所帮助。’ 2．甲烷的重整反应 甲烷蒸汽重整是一个相当复杂的过科，不仅在气体和催化剂表面、催化剂内部有反 1奉义受到国家自然科学桀会(批准‘．和教育部新世纪优秀人才史持计划资助 445 戍物和产物的迁移和扩散，而且同时含有串连和并联的好几个反应。自从有好多由不同 方法、不同颗粒尺寸、不同的温皮和压力操作条件下发生的甲烷蒸汽重整反应的动力学 研究的报道，有不同的机理和动力学的提议也不是不可能。冈为催化荆组分的变化不仅 改交动力学模型的参数值，还改变经由机理交化的动力学模型的结构。在一些实验中受 扩散限制的影响通常导致动力学机理的误差。研究发现其他一些可能反应的反应速度相 当小，不考虑发生，一般考虑的是反应CH4+H20=CO+3H2， IZ)。 然而反应物转变为反应产物是要经过一系列的包括中间化学物质的中间步骤的。把 对应于总反应的一系列中间步骤叫做反应机理。根据文献协’的反应机理，可知产物可能 HCO和CH4，H20，H2，CO，C02比起来浓度相当小，忽略不计其变化a 3，物理数学模型 选取板式固体氧化物燃料电池的多孔支撑层作为分析对缘。物理模型采用面向CFD 的专业前处理软件Gambit建立，划分网格并设置边界条件。物理模型是尺寸L,=2mm， L,=2mm，Lz=50mm的长方体。 3．1动量方程 由于达西模础只适合壁面滑移、极低流速下可以忽略流动惯性影响的情况。对于高 功率密度或孔隙内气体流速较高的情况，达西模型中忽略的惯性力作用对传递过程将产 生明显影响，而且实际的流体流动时受粘性和壁面摩擦的影响，在靠近壁面附近的流体 将降低流速，，不可能出现滑移。因此采用达西修正模型一勃林曼方程 一VP．=等o，一V四归。 ∥是气体混合物的动力粘度，￡是孔隙率，k是渗透率，0p