含有侧臂氮配位全铁氢化酶模拟物光谱研究.pdfVIP

含有侧臂氮配位的全铁氢化酶模拟物的光谱研究 陈瑞平杜少武 中国科学院福建物质结构研究所，结构化学国家重点实验室，福州 福建 350002 摘要 氢能的开发利用已成为世界各国能源研究的主攻方向之一。高效、廉价的催化质子制氢催化剂是 开发氢能的关键。天然氢化酶活性中心的结构与功能模拟为新型人工制氢催化剂的设计提供简单而有效地 方法。但是，关于氢化酶活性中心催化制氢的氧化还原反应机理还有待更深入的了解。本文通过红外光谱实 时监控技术研究含侧臂喹啉配位的全铁氢化酶活性中心模型化合物在可逆结合和失去一氧化碳过程中的光 谱变化情况，模拟氢化酶活性中心2Fe2S位置上松散配体的动态配位模式，并利用量化计算对这些模型化 合物的羰基红外吸收峰进行归属，这有助于更深入地了解氢酶活性中心结构与功能的关系。 关键词 红外光谱；全铁氢酶；模型化合物；动态配位 SpectroscopicStudyontheFe-OnlyHydrogenaseContainingSide N-Ligand CHENRui-pingDUShao-wu StateKeyLabofStructuralChemistry,FujianInstituteofResearchontheStructureofMatter,ChineseAcademyofSciences, Fuzhou 350002,China Abstract Theutilizationofhydrogenenergyhasbecomeoneofthethemainissuesfortheworldenergyresearch.Development ofhighlyefficientandcheapcatalystsforhydrogenevolutionisthekeyproblemforthehydrogenenergyreasearch.Structural andfunctionalmimicsfortheactivecentersofnaturalhydrogenaseenzymescouldbeasimpleandusefulwaytodesignnewartic ifialhydrogenevolutioncatalysts.Realtimeinfraredspectroscopywasappliedtomonitorthespectralchangesofthemodelcom plexesduringthereversibleCObinding/lossprocesses.TheroticalcalculationhasbeencarriedouttoassigntheirCOabsorption bands.Thisstudyishelpfulforbetterunderstandingofthestructure-propertyrelationshipofthehydrogenaseactivecenter. Keywords IRspectroscopy;Fe-onlyhydrogenases;MimicCompounds;Dynamiccoordination