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第2l卷增刊 分子催化 v01．21，Suppl．
2007年8月 JOURNALOFMOLECULAR 2007
CATALYSIS(CHINAl Aug．
文章编号：PB-069
过渡金属对Pd／Cco．75Zro．25-Al催化剂三效性能的研究·
李振国，周仁贤”，杨春清
(浙江大学催化研究所浙江杭州310028)
关键词：溶胶一凝胶法，超临界干燥法，过渡金属，三效催化剂
本文采用溶胶一凝胶一超临界干燥法制备了 相对较大，催化活性最好：而添力flMn的比表面积相
添加过渡金属(Cr、Mn、Fe、Co和Ni)的对较小，活性较差。这个结果基本符合载体的比表
面积越大催化活性越好的规律。
Ceo彤Zro．25-Al复合氧化物材料．并作为单Pd型贵
金属三效催化剂的载体。进一步考察了载体对催 衰l载体的比表面积
化剂三效性能和高温稳定性的影响．结果表明，
载体 比表面积(m：，g)
添加过渡金属Ni可显著提高催化剂的三效催化
Ge·，渤3t—Al 3霓．30
性能，对CO和NOx的起燃温度分别提高了20℃
Q¨’Ceo，·Zro．,·一赳 ∞8．∞
和30℃。
Mm07，Ce．7·Zr．pAl 302．03
1实验部分．
＆o●7Ce●vTZo：-·越 笺翌．79
催化剂制备采用溶胶。凝胶法，将计量比的硝酸
Coo+-·ce·，，岛：·一越 3∞．眨
铝、硝酸铈、硝酸锆和过渡金属的硝酸盐溶于水中，
．№¨7，Ce．7tZ岛j，AI 342．∞
制得湿凝胶，再用无水乙醇洗涤、进行超临界干燥
和高温焙烧，负载贵金属Pd，得所需催化剂。催化
2．2催化剂的三效转化活性
剂反应性能评价在傅立叶红外在线微型反应流动
实验装置上进行。空速为24000h1，反应物和产物图1是不同催化剂活性的评价结果。从起燃温
度和转化率，我们可以看到：按照添加Ni、Co、
浓度用傅立叶红外仪在线测定。并结合BET和TPR
对催化剂比表面和H2还原性质进行了表征。 Cr、Fe、Mn的顺序三效催化性能依次降低，添加
Co和Ni后使NOx的起燃温度和完全转化的温度有
2结果与讨论
明显降低。添加Ni的催化剂活性最好，尤其是对
2．1复合氧化物载体的表征
于CO和NOx的转化效果尤为明显，起燃温度分别
表l为各种载体500℃焙烧4h后的比表面积。从 降低了20℃和30℃左右，对于NOx完全转化的温
表l中可以看出，添加过渡金属的载体比表面积均 度亦降低了20℃左右。添加Mn的催化剂的活性很
在300
m2／g以上，添加后仍然保持比较大的比表面 差，其原因可能是较大的MnOx晶粒覆盖了部分较
积，但是比不添加过渡金属的略小，原因可能是过 活泼的活性中心，导致表面暴露的
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