ZSM-5分子筛的粒径可控合成及其在甲醇转化中的催化作用.pdfVIP

第 4o卷 第5期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．40 No．5 2012年5月 JournalofFuelChemistryandTechnology May2012 文章编号：0253-2409(2012)05-0576-07 ZSM一5分子筛的粒径可控合成及其在 甲醇转化中的催化作用 许 烽 ，董 梅 ，苟蔚勇 ，黄立志 ，李俊汾 ，樊卫斌 ，秦张峰 ，王建国 (1．中国科学院山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室，山西太原 030001； 2．中国科学院研究生院，北京 100049； 3．神华宁夏煤业集团煤炭化学工业公司，宁夏 银川 750411) 摘 要：以四丙基氢氧化胺为模板剂、聚乙二醇为添加剂，水热合成了粒径在0．1—14x／m且分布均一的ZSM-5分子筛 ，并采 用XRD、SEM、BET、Py—IR、NH3-TPD和ICP等技术对其进行了表征，考察了不同粒径分子筛在甲醇转化制碳氢化合物反应中 的催化作用。结果表明，通过调变PEG添加量、硅源种类和水含量以及控制陈化和晶化条件 ，可以在较大范围内调变分子筛 晶粒尺寸。随着粒径的减小，ZSM-5晶粒的聚集程度、比表面积和 Si／A1比提高，而结晶度、Br~nsted酸浓度和总酸量有所下 降。在甲醇催化转化制碳氢化合物的反应中，粒径为0．1p．m 的分子筛催化稳定性最好；随着粒径的增大 ，其稳定性逐渐下 降，粒径为 14 的分子筛催化剂寿命明显降低。同时，粒径对甲醇转化产物分布也有较大影响；小粒径分子筛有利于生成 轻质烃类(C，一C)，而大粒径分子筛对C以上烷烃和芳烃的选择性较高。 关键词：ZSM-5；粒径；甲醇转化；碳氢化合物；催化稳定性；产物分布 中圈分类号：0643．3 文献标识码 ：A Size-controllablesynthesisofZSM -·5molecularsievesand theircatalyticperformna cein ht econversion ofmehtna oltohydrocarbons Xu Feng ，DONG M ei，GOU W ej．yong ，HUANG Li—zhi ， LIJun—fen ， Wei．bin 。Q Zhang—feng，WANGJian．guo (1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion．InstituteofCoalChemistry， ChineseAcademyofSciences。Taiyuan 03O001，C ina； 2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing 10o049， ina； 3．ShenhuaNingxiaCoalIndustry GroupChemicalIndustry Company，Yingchuan 750411，China) Abstract：ZSM一5 molecularsieveswith auniforlTlparticlesizefrom 0．1to l4 LLm werehydrothelTllally synthesizedbyusingtetrapropylammoniumhydroxide(TPAOH)asthetemplateandpolyethyleneglycol(PEG) asaco．template．TheZSM-5sampleswerecharacterizedbyXRD ，SEM ，BET，Py． ，NH ．TPD andICPnad theircatalyticperformna ceinhteconversionofmethnaoltohyrdocarbonswereinvestigated．Theresultsindicated t}latthecrystal