CdIn-%2c2-S-%2c4-上可见光催化分解水制氢地研究.pdfVIP

旦 坌室旦茎塑堂至：堂堡些垦生垫翌丝垫垄兰堡壅查二 Cdln2S4上可见光催化分解水制氢的研究 112 雷志斌，由万胜，马责军，刘美其，用田华，耪建军，美国鹏，栾田有，李灿‘ (中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室。辽宁．大连，116023) 氢作为一种清洁的可再生能源。在未来新能源的研究中占有重要地位。利用太阳能光催化分解 水制氢作为解决人类能源和环境问题的重要途径之一，近年来已经引起世界各国研究人员的普遍关 注。光催化分解水制氢目前面l临的主要问题是催化剂的禁带宽度较大Band gap’3．0eV)，只能吸 收紫外光，太阳能利用率低。因此合成在可见区内具有较高活性的光催化剂是充分利用太阳能的关 键。 由于02p轨道比S3p轨道能级低，因此相对于过渡金属氧化物，多数硫化物具有较窄的禁带宽 度，能够吸收可见光。因此硫化合物作为重要的半导体材料，很有可能成为潜在的可见区光催化剂 (I,21。最近我们研究组通过水热法在比较温和的条件下合成了在可见区具有较高光催化活性的Znln2S4 催化剂Ⅲ。它能在可见光找些下，分解水放出氢气，并表现较好的稳定性。本文我们通过水热法合 成了Cdln2S4可见光催化剂，并考察了该催化剂在可见光照射下分解水制氢的活性。 源，外加420nm滤光片以除去紫外部分。整个反应在室温F进行，产生的氢气含营通过在线色谱进 行检溯。 一．n．*—萱谤c3三 Wavelength，nm 20，degree 图1光催化剂Cdln2S。的紫外可见漫图2光催化反应前后Cdln2S4光催化 反射光谱 剂的粉末x射线衍射 2004’全国太阳能光化学与光催化学术会议专辑 收边红移。图2给出了Cdln2s4的X射线衍射花样图，所有的衍射峰的位置均与标准卡片的结果一 A)。 致州(理论值，口=10．845A，测量值为o=10．842 看出，随光照时间的延长，氢气的量逐渐增多，表明Cdln2S4光催化性能比较稳定。同时担载不同金 属后。催化剂的光催化活性有明显的差异。从图中可以看出，担载2％Pt时，Cdln2S4的催化活性非 常低，24小时仅产生7．8 24小时后 H2。然而当担载0．2％Ru后，光催化话性有明显的提高， p．mol 共产生386 p_molH2，对应TON数大于1，说明H2的产生为光催化过程。担载不同金属后催化剂活 性表现的较大差异．可能与半导体催化剂的电子结构与金属的相互作用有关。 的担载量为0．2～0．25％时。产氢速率达到晟大值16 p．mol／h。这说明不同的担载量对光催化活性影响 较大。当担载量很低时，催化剂CdIn2S4表面的产氢的活性位相对较少．氢气析出受到限制．当超过 最佳含量时，担载在催化剂表面的贵金属阻止了其对光的有效吸收，从而降低催化剂的光催化活性。 j 1 1 一羞oE三F芎要母e6e黑 ReacUontime，h 图3担载不同Ru后倦化剂Cdln2S4上可见光催化图4Ru的禽量对Cdln2