关键核素镎、钚存在形式的模拟的研究.pdfVIP

关键核素镎、钚存在形式的模拟研究 张展适 周文斌 (华东地质学院 临JIl344000) 摘要：元素的，_莩在形式研究是地球化学的基本问题之一，而弄清放射性核素在水介质中 的存在形式，是研究关键核素迁移和沉淀的首要任务，更是核废物永久地质处置可行性 评价中的重要一环，利用热力学平衡模式，对元素的存在形式进行理论计算是一种行之 有效的方法。本文利用地球化学模式程序EQ3NR计算了关键核素镎、钚在两种氧逸度和 两种水介质条件下的存在形式，以期掌握关键核素在模拟和天然条件下的存在形式变化 规律。模拟计算结果表明：关键核素镎、睾{=的存在形式受pH值、介质条件及氧逸度等因 素的综合影响，其中pH条件是影响元素存在形式的主要因素，水介质条件是影响元素存 在形式的重要因素，而氧逸度条件则是影响元素存在形式的不可忽视的因素。 关键词： 废物处置 关键核素 镎 钚 存在形式 模拟计算 在核废物永久地质处置的可行性评价和安全评价中，最关键的一环是核素从处黄库 向生物圈发生的迁移，目前国外已开始在地下实验室开展核素迁移的现场实验工作，而 我国的高放废物处置工作尚处于起步的预研阶段，尽管己在全国范围内开展了处置库的 选址工作，但距实验室和现场核素迁移研究工作还为时尚早，在这种情形下，我们引进 了美国劳伦斯国家实验室为yucca山地下处置场评价开发的一个功能强大的地球化学程序 EQ3／6，并结台我国高放废物组成特点，选定镎、钚为核废物处置中的关键核素，并以某 地地下水和蒸馏水为介质，研究核素镎、钚在不同pH及氧逸度条件下的存在形式，以弥 补我国目前尚无法开展的实验研究工作。 利用地球化学模式程序EQ316中专门计算元素存在形式的软件包EQ3NR计算核素 镎、钚的存在形式，其原理足热力学平衡和质量守恒定律，并能根据水化学成分特点和 软件包中已有的热力学数据，考虑符台计算条件时所有理论上成立的核素存在形式。本 文的模拟计算结果表明：关键核素镎、钚的存在形式受pH值、介质条件及氧逸度等因素 的综台影响，其中pH条件是影响元素存在形式的主要因素，水介质条件是影响元素存在 形式的重要因素，而氧逸度条件则是影响元素存在形式的不可忽视的因素。 1模拟计算试样 采用地球化学模式程序计算元素的存在形式，第一步是确定模拟计算试样，本文为 研究不同pH和不同氧逸度条件下，真实水介质中关键核素镎、钚存在形式的变化规律， 特计算了镎、钚在大气和低氧两种氧逸度条件，某地地下水及蒸馏水两种水介质中的存在 2，模拟计算州采用 形式。并假定大气条件下的Logfo：一o7，低氧条件下的Logf02--4 0×10。3‰ol／L。 的地下水化学组成列于表l，蒸馏水中除H、0外各种离予成分的浓度均为1 表T 模拟计算采用的某地下水的化学组成 元素 含量(mg／L) 元素 含量(mg／+L) 元素 含量(mg／L) Sa+ 36l H92+ 000l I口of 005 C矛’ 074 Alo 0Ol j‘ 0 004 0 | 0 6l B铲+ 000l Feo 02 seO。2 0l K+ l 66 S一 0032 | HCO． 822 M92+ 0 12 Si02(aq) j】617 F 25d Ll’ 000l B(OH)， 8 579 (：l。 39 T“011)。(aq)0．1452 Ml】t