Pd-Ce0.4Zr0.6O2直接涂覆的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能.pdfVIP

维普资讯 第 25卷 第6期 中 国 稀 土 学 报 2007年 12月 Vo1．25 № ．6 JOURNM OFTHECHINESERAREEARTH SOCIETY Dec．20H07 Pd．Ce0．4Zr0 o2直接涂覆的整体催化剂的甲苯催化燃烧性能 ． 6 赵雷洪 ，张庆豹，罗孟飞，滕波涛，谢云龙 (浙江师范大学物理化学研究所 浙江省固体表面反应化学重点实验室，浙江 金华 321004) 摘要：采用浸渍法制备了P(Ic 4Zro6O2／载体整体催化刹 ，考察了不同温度焙烧的催化剂的甲苯催化燃烧性能，并将 SEM，Raman，BET， CO—TPR等表征结果与催化活性进行了有效的关联。结果表明，催化剂的涂层具有良好的抗振荡性能；400 焙烧的Pd—ceo4zr0602／载体整体 催化剂的催化活性最高，甲苯转化率为95％以上的最低反应温度为210 ；与400℃焙烧的催化~tl+H比，900℃焙烧的催化剂 95％以上甲苯 转化的所需的最低温度仅提高4O℃，说明该催化剂具有 良好的热稳定性。 关键词：甲苯催化燃烧；整体催化剂；Pd—Ce。Zro6O；稀土 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1000—4343(2007)06—0682—06 挥发性有机化合物(VOCs)是造成大气污染的 负载活性组分n 。这种方法制备工艺过程复杂， 主要物质之一。催化燃烧法是消除VOCs污染最有 周期过长，且助剂粉末、7一AIO。涂层、载体三者之 效的方法之一，其技术核心是催化剂 ¨J。负载P(1， 间的结合强度低，容易龟裂、脱落，直接影响催化 Pl等贵金属的催化剂一直以来被认为消除VOCs 活性J15,16]。另外，在高温下，添加的氧化物助剂粉 污染最有效的催化剂。近年来，ZrO。作为贵金属催 末容易与A10涂层发生固相反应，生成尖晶石类 化剂的载体引起人们的关注，广泛应用于 甲苯催 化合物。鉴于7一A10。涂层的缺点，人们已经将 目 化燃烧、甲烷催化燃烧 、水煤气转换等各类催化反 光转移到研究开发新的催化剂涂层材料 J，]。但 应_2 。但是，四方相ZrO 和单斜相ZrO 之间转 是，将CeO一ZrO 复合氧化物直接作为涂层，国内 变时，产生了较大的体积效应，限制 了ZrO 的直 外的研究报道很少。此外，在研究开发整体催化剂 接使用。研究表明，添加 ce及 Y能够很好地改善 的主要挑战是获得贵金属含量低、催化活性优异、 ZrO2作为催化剂的载体的性能[5J。此外，CeOZrO 抗烧结性能高、涂层粘接强度牢固的整体催化剂。 复合氧化物具有优异的贮存氧和释放氧的性能 、 本文在堇青石蜂窝陶瓷载体表面上涂覆了ce。． 高的热稳定性及促进贵金属催化活性等优点l6 ]， ZroO：新涂层，同时将P(1活性组分引入，制备了 广泛应用于甲烷部分氧化为合成气、甲醇分解为 P(1一Ce。ZroO／载体整体催化剂。利用超声波技术 合成气、甲烷催化燃烧等各类催化反应 的载 考察了涂层的粘结强度。以甲苯的催化燃烧作为 体[9 。因此，在负载贵金属型催化剂的载体中， VOCs催化燃烧的探针反应，考察了催化剂的催化 CeO一ZrO：复合氧化物具有广阔的应用前景。 活性和热稳定性 。 在实际的应用 中，催化燃烧催化剂大多是整 l 实 验 体催化剂的形式。目前，现有的催化燃烧整体催化 剂大多采用堇青石蜂窝陶瓷作为载体，在其上涂 1．1 催化剂的制备 覆 7一A1O。涂层作为第二载体，将各种稳定7．A1，O 以Ce(NO3)·6HO和Zr(NO。4·5H0为前驱 涂层的助剂组分进行多次浸渍，或将含有 7．A1，O 体，其摩尔比为