p型Ag0.5（Pb8-xSnx）In0.5Te10化合物的制备及其热电性能.pdfVIP

维普资讯 第 56卷 第 12期 2007年 12月 物 理 学 报 Vo1．56，No．12，December，20HD7 1000—329O／20HD7／56(12)／7309—06 ACTA PHYSICA SINICA ⑥2007Chin．Phys．Soc． P型A ( 一S )hlo．5Te加化合物的制备及其热电性能* ． 5 刘海君 鄢永高 唐新峰 尹玲玲 张清杰 (武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室 ，武汉 430070) (2007年 3月 4日收到 ；2007年 5月21日收到修改稿) 采用高温熔融缓冷和放电等离子烧结工艺制备 了P型A岛 (Pb一Sn)InoTe，。五元化合物 ．研究了 sn含量对化 合物载流子传输特性及热电性能的影响规律 ．结果表明：在A岛 (Pb一sn)In0Te，。(=2，2．5，3，3．5，4)五元化合 物中，随着化合物 中 sn含量的增加 ，载流子浓度和 电导率增加 ，载流子迁移率几乎不变 ，Seebeck系数降低 ，材料 的 晶格热导率降低 ；样品在经过烧结之后 ，晶格热导率进一步降低 ．在 700K时，A岛 PbsnIn0Te，。烧结样 品的热电性 能指数 z 值达到 1．05． 关键词 ：A (Pb。一Sn)In0Te。，合成 ，载流子 ，热电性能 PACC：8120，7215，7430F AgPbSbTe+化合物具有 NaC1型晶体结构 ，其 1．引 言 中Ag，Pb和 Sb分别为 +1，+2和 +3价 ，占据 Na的 结晶学位置 ，Te为一2价 ，占据 cl的位置 ，这种化合 近年来 ，随着 能源危机 的 日趋严重 ，高性能热 物可看作是 Ag和 Sb对 PbTe中 Pb的置换得到 ．理 电转换材料 的研究引起 了人们 的高度重视 ． 论计算表明[81，由于 舨 和 sb取代 Pb之后分别成为 高性能热电材料 的研究和开发是热 电发 电技术获 正电和负电中心 ，在库仑力的作用下 ，舨 和 Sb采用 得实际应用的重要基础 ．最近 ，Hsu等 报道 了其对 最近邻分布而不是均匀分布时系统的形成能最低 ， AgPbSbTe+系列化合物的研究结果 ，当 m=10和 舨 和 Sb的这种最近邻分布形成 了AgSb纳米量子 18时，热 电性能指数 z 值分别达到了 1和 2左右 ， 点 ．根据化学键合理论 ，凡是取代 Pb后形成正 电中 是迄今为止该体系报道 的最好数据 ．Bilc等 的研 心的原子和取代 Pb后形成 负电中心 的原子都有可 究结果表 明：与二元 PbTe相 比，AgPb SbTe+：四元 能形成类似于 AgSb纳米量子点 ．因此 ，探讨其他原 化合物热电性能的提高与 AgSb在晶格中长程有序 子在 PbTe中形成纳米量子点的可能性将有助于深 分布有关 ，AgSb原子的有序分布形成 了所谓的量子 入理解这种量子点 的形成机理 ，同时也为热 电材料 点结构 ，改变了Fermi能级附近 的电子态密度 ，使得 性能 的优化提供更有效 的途径 ．此外 ，通过两种化合 价带顶部和导带底部 的电子态密度增加 ，从而使 物形成固溶体合金也是提高材料热电性能的有效途 AgPbSbTe+四元化合物 的功率 因子大幅度提高 ． 径 ．通过形成固溶体合金，在晶体结构中引入适当的 Sootsman等 研 究 了AgPbSbTe+2(m=2，4，6，8) 短程无序而不改变 晶格 的长程有序 ，