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第三届全国环境化学学术大会论文集
D-52 天然水体成分对BPA 光解的影响
杨 曦 展漫军 杨洪生 徐 珑
南京大学环境学院,污染控制与资源化研究国家重点实验室,南京,210093
关键词:双酚A ,光解,水体成分,活性氧;
分类:水体污染及控制
双酚A (BPA )是生产聚碳酸酯、环氧树脂等树脂的重要单体,有着非常广泛的工业应
用。由于BPA 在环境中分布广、浓度高,且具有内分泌干扰性,其环境行为日益引起关注。
目前,国内外对BPA 的降解研究多集中生物降解以及光催化处理方面,而对于其在天然水
环境中可能发生的各种光化学转化机制缺乏必要的研究。天然水体中的NO3-、腐殖质和过
渡金属离子具有光化学活性,阳光辐射下可产生活性氧(Reactive Oxygen Species, ROS )等
活泼中间体,从而影响着有机污染物的光解历程。本文研究了天然水体成分对BPA 光解动
力学的影响,鉴定了体系中的活性中间体和BPA 的光解产物,探讨了活性氧在BPA 光解过
程中的重要作用,并提出了BPA 在天然水体中可能的光解途径。
本研究表明,BPA 在水体中的直接光解非常缓慢;而NO3-和腐殖质等水体成分均可促
进BPA 的光解。随着NO3-和腐殖质等水体成分共存浓度的增加,BPA 的光解一级动力学速
率逐渐增加。BPA 的光解速率随pH 值增加而增加,可能是因为BPA 的阴离子解离态更易
于被体系中生成的亲电性羟基进攻。
硝酸根离子存在时,腐殖酸可通过光衰减以及对OH 自由基的淬灭效应来抑止BPA 的
光解。维持光照条件不变,羟基的生成和消失可达稳态。采用甲醇作为其淬灭剂,鉴定了硝
酸根离子光解生成的羟基。采用硝基苯作为分子探针,测得[. -14
OH]ss =1.27 ×10 mol/L 。硝酸根
溶液中BPA 光解途径主要是通过OH 自由基进攻来分解其结构中的异丙基。同时,本研究还发
现了羟基和硝基与母体分子、中间体碎片的加成产物。此外,本研究还检测到BPA 光解体系中
生成了开环和烷基氧化产物。
溶解态的天然有机质(DNOM )既可以对BPA 光解体系起到滤光或光敏化作用,也可
以作为活性中间体的前驱物(或淬灭物)影响BPA 的光解历程。本研究发现,富里酸通常
对BPA 光解起光敏化作用,也可以通过生成活性中间体来促进BPA 的光解,而非竞争吸收
光子或淬灭羟基等活性氧。BPA 的光解速率与其初始浓度关系不明显。采用MOPAC 软件
包计算以及以异丙醇和叠氮化钠作为自由基淬灭剂、ESR 鉴定自由基等方法,本研究鉴定
了腐殖质体系中存在激发态腐殖质能量转移、活性氧(羟基、1O )氧化等反应机制。
2
本研究结果表明,天然水体中的光化学活性成分对有机污染物BPA 的光解动力学和机
理具有重要影响。
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