乙苯脱氢催化剂研究.pdfVIP

维普资讯 第38卷 第1期 复 旦 学 报 (自然科学版) Vo1．38No．1 1999年2月 JournalofFudanUniversity(NaturalScience) Feb．1999 介孔分子筛负载型乙苯脱氢催化剂研究 6 ， ∥ ff —丝— —— E )红 高 L／口，=))岁6 摘 要 考察 了 0。在 MCM一4l，HMS和 KIT一1三类介孔分子筛上的分散情况 ，以及介孔分子筛负载氧化 铁催化剂的乙苯脱氢性能．实验结果表明．a-Fe0a能有敢地分散在介孔分子筛的表面上，其分散 问值远高于其 他载体，由此大大提高了乙苯脱氢反应的话性．钾 的引^对该类负载催化荆会产生不年|影响． r -r 美羹词 介孔分子筛f负载 氧化铁催化剂}分散阈值 ；乙 脱氢 分类号 0643 ^ 1992年发现的MCM一41[，及随后报道的HMS[，KIT一1Ⅲ等新型介孔分子筛具有高比表面、高热稳 定性和均匀可调的孔径 ，是一类有潜在应用价值的催化剂载体．但是 目前大量的研究工作聚焦在他们的合 成和表征 ，对于介孔分子筛作为载体的特点和性能虽有一些文献涉及 ]，但未能达到探人 了解的水平． 我们曾对镍、钼氧化物在介孔分子筛上的分散性 ，以及不同介孔分子筛负载锿、钼催化剂的加氢脱硫性能 作过报道 ]．本文 中，将通过研究a-Fe0 在MCM一41，HMS和KIT-1三类介孔分子筛上的分散状态，以 及n—FeO ／介孔分子筛催化剂的乙苯脱氢性能，进一步探讨该类介孔分子筛作为催化剂载体的特性． 1 实验部分 1．1样品的制备 MCM一41样品参照文献[1]制备：硅酸钠、十六烷基三 甲基溴化铵 (cTAB)和蒸馏水按 1：0．5：6O (摩尔比)的比例混合，搅拌均匀后用 2mol／LH2SO 调节 pH=10．5，然后装釜，373K下恒温放置 144h 后取出，用水反复洗至pH=7，自然晾干，在 913K和N 气氛 中焙烧 1h后，再在空气 中焙烧 6h，得 MCM一41样 品． HMS分子筛的合成方法如下[2]：正硅酸 乙酯 (TE0S)、乙醇 、异丙醇、十六烷基胺 (HDA)和蒸馏水按 1：6．5：1 0．27：36(摩尔比)的比例混合，搅拌均匀后于室温下静置 48h．所得产品用水洗至pH一7， 自然晾干，在空气气氛中逐渐升温至813K焙烧 3h得到样品． KIT 1样品参照文献[3]制备：硅酸钠、十六烷基三甲基溴化铵 (cTAB)、Na。EDTA和蒸馏水按 l： 0．25：l：60(摩尔比)的比例混合，搅拌均匀后装釜．在 373K下恒温24h后冷却，用 2mol／LHSO 调 节pH=10．5，再在 373K下恒温 24h，然后调节pH=10．5，最后再恒温 24h后取出产品，用蒸馏水反复 洗至pH=7，自然晾干 ，在 813K和N 气氛中焙烧 1h后，再在空气中焙烧 6h得到样品． 纯a-FeO 由硝酸铁在 873K焙烧 12h制得．以硝酸铁或草酸铁镀溶液等体积茇渍介孔分子筛，经 383K干燥 12h，再于873K焙烧 12h得负载样品，记为 Fe2O (w)／MCM一41(或 HMS，KIT一1)，W表示 — FeO；的质量百分数．按同样方法用KCo 和Fe(NO)溶液共茇渍而得含 K催化剂，其 ／ 摩尔 比为 0．3． 收稿 日期 ：1998—06一 第一作者李惠云 ·女，1965年生，访 同学者 ·复旦大学化学系，上海 200433，现河南安阳师范专科学校讲师 *国家攀登计划项t目资助课题 **通讯联系人 维普资讯