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MoPTiO2-SiO2x-Al2O3催化剂的制备及其加氢脱氮性能研究.pdf
磊油艨制与记二
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MoP/Ti02.Si02.A1203催化剂的制备及其
加氢脱氮性能研究
顾永和,姜旭,王海彦,白英芝
13001)
(辽宁石油化工大学,抚顺1
摘要 采用原位溶胶.凝胶法制备不同TiO,含量的MoP/TiO:.SiO,-Al,O,催化剂。在反应温
度300~400℃、反应压力3MPa的条件下,以含喹啉的正十二烷溶液为模型化合物,在连续固定
床反应器上,对所制备的催化剂进行加氢脱氮活性评价,考察不同TiO,含量和助剂对催化剂加氢
脱氮性能的影响。结果表明,TiO,含量对载体比表面积、孔径和孔体积有较大影响,当月(Ti):
//(AI):疗(Si)为14:l时,催化剂的加氢脱氮效果最好;助剂Co的加入对催化剂加氢脱氮活
性的促进作用比较明显,助剂Co的质量分数为2%时,制备的催化剂在最佳条件下可全部脱除模
型化合物中的喹啉。
关键词:催化剂制备助剂加氢脱氮
1前言 本课题采用原位溶胶一凝胶法制备TiO:.SiO:一
原油中有机氮化物的增多和重质化与环保法 Al:O,三元载体,以钼酸铵和磷酸氢二铵作钼源和
规所要求的清洁燃料之间的矛盾日益突出,对加 磷源,通过浸渍、干燥、焙烧、程序升温还原等步骤
氢脱氮催化剂的性能提出了更高的要求…。通过
加氢脱氮,不但可以减少汽车尾气中NO的排放, 床反应器上,以含喹啉的正十二烷溶液为模型化
还能减少或避免下游酸性催化剂和金属催化剂的 合物,对所制备的催化剂进行加氢脱氮活性评价,
中毒,生产性能稳定和高品质的产品【2】。自1998考察不同TiO,含量和助剂对催化剂加氢脱氮性能
年“等口1提出磷化钼是良好的加氢脱氮催化剂以 的影响。
来,人们对它的研究正在不断的深入中。Oyama2实验
等㈣发现,由Al,O,负载的磷化钼催化剂的脱氮、 2.1原料
脱硫活性都要优于硫化态Ni.Mo.S/AI,O,催化钛酸四正丁酯、正硅酸四乙酯、氧氯化锆、乙
剂。Stinner等【51考察了MoP催化剂在370℃、
醇、硝酸、钼酸铵、磷酸氢二铵、硝酸钴、喹啉、十二
3MPa条件下对邻丙基苯胺的加氢脱氮催化活性, 烷,均为化学纯。
发现MoP的本征活性比硫化的Mo/A1,O,活性高
2.2
6倍。赵天波等睁71分别考察了MoP、MoP/A1:O,
2.2.1
及添加Co和Ni的MoP/A1,O,催化剂的加氢精
为4 1,通过调变钛含量来制备不同配比的TiO:.
制性能,发现对于添加Co和Ni的MoP/A1,O,催 h
Si02.Al:O,载体。称取一定量的丫.A1203干燥2
化剂,Co的效果比Ni好。目前常用的加氢催化备用;称取一定量的钛酸四正丁酯与无水乙醇混
剂单组分载体有1,一A120,,TiO:,Si02等,与A1203
合搅拌均匀,作为溶液1;称取一定量的正硅酸四
和Si02相比,TiO:具有更高的加氢活性,但TiO:
乙酯与无水乙醇混合搅拌均匀,作为溶液2:配一
的比表面积和孔体积小,机械强度低且热稳定性
定量的乙
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