稀土金属掺杂SnO2-Sb%2f活性炭电极的电催化性能.pdfVIP

第十二届全国有机分子电化学与工业学术会议论文集 稀土金属掺杂SnO -Sb/活性炭电极的电催化性能 2 徐海青，崔萌，孙岳明* 东南大学化学化工学院，江苏，南京，211189 ，Email: sun@seu.edu.cn 随着化工等行业的快速发展，废水的种类和排放量日益增多，成分也更加复杂，其中含 有大量难生物降解有毒有机物，该类污染物易在人体内富集，具有致癌、致畸、致突变等危 害，极大地危害人类生存环境，有关废水的排放标准和法规要求也日益严格。人们对各种水 处理技术进行了大量的研究，其中电化学催化氧化法处理有毒有机污染物具有诸多优点，它 能无选择性地且迅速地彻底地将有毒有机物进行矿化，有望成为新型废水处理技术[1]。Carla 等人采用热分解法制备了锡铱钌等金属氧化物涂层的DSA电极，在制革废水的电催化处理中 对TOC的去除和毒性的减少具有明显的作用[2]。Comninellis等人研究了苯酚在硼掺杂金刚石 膜电极上的电催化降解情况，当电极处在水分解的电势区域，产生活性物质使苯酚发生间接 氧化反应，进行电化学燃烧生成CO [3] 2 ，或部分氧化生成其它中间产物 ,同时对降解的动力学 进行研究表明，氧化降解的过程中也会受到传质过程的影响[4]。 电极电催化氧化有机物的效率主要依赖于电极催化活性材料的性质，与活性材料的组 成、晶型、电子结构以及表面形貌密切相关。目前一些电极的活性和降解效果益仍有待于提 高，对于半导体金属氧化物活性电极，掺杂合适的金属进入活性层有利于提高其电催化活性 和物化性能，同时改善电极的表面结构也有利于提高有机物降解效果。我们采用稀土金属掺 杂制备SnO2-Sb/活性炭复合电极。 稀土金属有特殊的4f电子层结构以及物化性质，具有多方面的催化或助催化作用。活性 炭具有较大的表面积，有利于增大电极表面的反应场所。我们通过热分解法制备了由Ce、La、 Y等金属元素掺杂SnO2-Sb活性组分，与适量的活性炭和PTFE混均，在钛网等骨架股上压制后 烧结而制成掺杂SnO2-Sb复合电极，稀土等金属元素的掺杂，改善了电极电化学反应电荷传 递阻抗，有利于电催化降解反应。Ce掺杂SnO2-Sb/活性炭复合电极活性材液氮吸附-脱附等 温线表明，其吸附等温线和Ⅲ型比较接近，其孔结构是两端都开放的管状毛细孔，有利于分 子的扩散。电极活性材料的平均孔径为6.168 nm，孔容为0.285 cm3/g，比表面积（BET）为 2 184.813 m /g，孔径分布主要以3.0～9 nm 的微孔为主，同时又含有相当数量的10.0～15.0 nm 的中孔。比表面积大、微孔结构发达的电极表面催化涂层可为污染物提供较多的吸附位 和反应场所，较多数量中孔有利于孔内吸附苯酚迅速向电催化活性中心扩散，这样的多孔结 构粒子涂层有利于提升其电催化能力。掺杂稀土的SnO2-Sb对含有1 g/L苯酚+0.1mol/L NaCl 溶液体系的具有较好的催化降解效果，Ce、La、Y掺杂SnO2-Sb/活性炭复合电极COD去除率分 别达到COD去除率分别达到95.3%、89.9%、83.1%。 图1 电极SEM图 Fig.1 SEM images of the surface of SnO2-Sb-Ce/C electrode 178 第十二届全国有机分子电化学与工业学术会议论文集 0.03 ) 1 - m