分子动力学研究钚晶体中的氦泡迁移与合并.pdfVIP

第32卷第1期 计算机与应用化学 v01．32，No．1 分子动力学研究钚晶体中的氦泡迁移与合并 王丽莉，刘建波，肖永浩，谢志毅 (中国工程物理研究院计算机应用研究所，四川，绵阳，621900) 摘要：本文建立了钚材料自辐照老化中的氦泡原子模型，用修正嵌入原子多体势和并行分子动力学计算方法，模拟了氦泡在钚 晶格中的稳定结构、氮泡的迁移合并、以及氦泡生长引起的晶体缺陷等，并分析了氦泡长大机制及由氦泡引起的钚晶体体积变 化。计算结果表明，氦原子聚集成泡现象与金属Ti中氮原子聚集成泡行为一致，氦泡长大遵循自捕陷和冲出位错环机制，氦泡 周围的缺陷随着氮泡的生长加剧，仅由氦泡引起的体积肿胀很小，体积演化经历了一个先突然增大到体积膨胀的上限，然后随 弛豫时间逐渐减小到最终体积的过程，中间有一个自我修复或缺陷恢复的阶段。研究结果提高了对氦泡长大机理及氦泡相互作 用规律的理解。 关键词：钚；氦泡；嵌入原子多体势；并行分子动力学方法 中图分类号：0641．3 文献标识码：A 文章编号：1001．4160(2015)01．107．1lO DoI：10．11719，com．app．che 术，开展对Pu晶格中He原子成泡初期阶段的研究，重点 l 引言 为He原子聚集成核以及气泡长大过程。对nl、He同时采 钚(239】～)是原子能科学技术中广泛使用的一种重要用MEAM势，模拟了在室温300K下He原子在Pu晶格中 核燃料，在存贮和使用过程中，燃料内部不断通过n衰变 的聚集成核过程，研究了钚自辐照老化过程中的氦行为， 的方式产生高能c‘离子和反冲核235U，使晶格中发生钚原各类计算模型是经过充分的分子动力学高温退火弛豫后 子离位和氦(He)原子驻留，离位损伤在绝大多数情况得到的平衡构型。研究结果对于理解钚自辐照过程中的 下可以自发地恢复¨，而对于He原子，由于其属于满壳 氦效应的内在机制具有一定的参考价值。 层电子结构的惰性元素，不与任何金属原子结合【2．51，因 此，钚中若存在与基体原子不相结合的外来He原子，必 3 结果与讨论 将对晶格中正常的金属键造成破坏，导致材料不可恢复 3．1氦原子在钚晶格中的稳定位置 的损伤。最为典型的结果是力学性能下降，包括膨胀引 采用Pll的10×10×10超晶胞为初始结构，在选定的 起的强度降低、塑性损失、可压缩性降低等，即自辐照 温度和压强弛豫到平衡后，在Pu晶格内随机选取的间隙 效应所产生的“氦致脆化”问题，导致钚的使用寿命缩 位置加入一个He原子然后弛豫50ps，模拟结果见图1。 短‘岳81。 He原子在Pu晶格内扩散，并最终把一个Pu原子挤出晶 氦效应一直被认为是钚老化问题的焦点和难点【9。1¨， 格位，并停留在其产生的空位中。 受制于材料和辐射安全，实验工作的难度很大，尽管己 开展过一些有关钚中氦效应的研究，但是仍有太多的问 题需要去研究和解决，特别是应用的势函数不同，模拟 获得的结果也不同。 2 计算方法 由于分子动力学模拟(Ⅷ)具有沟通宏观特性与微 观结构的作用，可以捕捉到许多在理论分析和试验观察 上都难以获得的微观现象，被认为是理论和试验观察相 联系的第三种科学手段【8】。分子动力学是研究材料缺陷问 题的重要方法，由于辐照损伤在材料中的微观行为涉及 The in stablelocationof heliumatom