MCM-41固载席夫碱钴配合物在环己烷氧化反应中的应用.pdf

MCM-41固载席夫碱钴配合物在环己烷氧化反应中的应用 单高峰 袁霞吴 剑 罗和安 湘潭大学 化工学院，湖南湘潭，411105 摘要：制备γ-氨丙基三乙氧基硅烷修饰的MCM-41分子筛固载型双水杨醛缩乙二胺合钴(Cosalen)配合物，采用傅 里叶变换红外光谱、X线衍射、比表面积测定、热重-差热(TG-DSC)、紫外-可见光光谱(UV-Vis)、透射电镜等方 法对分子筛固载型配合物Cosalen/MCM-41的结构进行表征，并对比Cosalen/MCM-41与Cosalen/NaY的催化性 能。研究结果表明：Cosalen已进入分子筛孔道内;在以氧气为氧源的环己烷氧化反应中，Cosalen/MCM-41催化 剂具有较好的活性和对环己醇、环已酮的选择性。该催化反应产物中环已基过氧化氢(CHHP)的量很少，表明 Cosalen/MCM-41催化剂能加速环己基过氧化氢的分解：以Cosalen/MCM-41为催化剂，在初始氧气压力为0.80 MPa，温度为130℃，环己烷与催化剂的质量比为100，叔丁基过氧化氢0.06g的相对温和条件下反应2h，环己 烷的转化率达到5.96％，醇酮选择性87.03％。 环己烷氧化；氧气;Cosalen;MCM-41 TQ032.4 A 1672-7207(2011)10-2959-07 MCM-41supportedschiff-basecobaltcomplexesand itscatalyticperformanceincyclohexaneoxidation SHANGao-fengYUAN XiaWU JianLUOHe-an 2010-11-12 2011-03-04 国家自然科学基金资助项目;湖南省教育厅优秀青年项目(09B099) 袁霞(1975-)，女，湖南华容人，副教授，硕士生导师，从事催化反应工程研究；电话：0731E-mail:yxiamail@163.com 定样品 被成功地固 （初始氧压为 应条件：初始 @@[1] 吴鑫千，刘含茂.环己烷催化氧化反应及工艺的研究进展[J]. 化工科技，2002，10(2):48-53. WUXin-gan,LIUHan-mao.Studyprogressandtechnologyof oxidation cyclohexane to cyclohexane[J]. Science and TechnologyinChemicalIndustry,2002,10(2):48-53. @@[2] GaneshpurePA,TembeGL,SatishS.Oxyfunctionalizationof cyclohexanecatalyzedbyoxo-bridgedmanganeseschiffbase complexes[J].TetrahedronLett,1995,36(48):8861-8864. @@[3] ParkS,MathurVK,PlanalpRP.Syntheses,solubilitiesand oxygenabsorptionpropertiesofnewcobalt(Ⅱ):Schiff-base complexes[J].Ployhedron,1998,17(2/3):325-330. @@[4] 马会宣，胡道道，房喻.负载壳聚糖双水杨叉乙二胺合钻配 合物的制备及其对乙硫醇的催化氧化[J].应用化学，2001， 18(4):290-294. MAHui-xuan,HUDao-dao,FANGYu.Chitosancoordinated PetrochemicalTechnology,2006,35(5):458-463. cosalenanditscatalyticactivityinoxidationofethanethiol[J]. @@[9] 袁霞，李芳，罗和安.NaY分子筛固载双水杨醛缩乙二胺合钴 ChineseJournalofAppliedChemi