Mn-N-C催化剂的制备及其在碱性介质中对氧还原反应的电催化性能.pdfVIP

第42卷第4期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.42 No.4 2014年4 月 JournalofFuelChemistryandTechnology Apr. 2014 文章编号:0253鄄2409(2014)04鄄0467鄄09 Mn鄄N鄄C催化剂的制备及 其在碱性介质中对氧还原反应的电催化性能 张摇 蓉,张摇 晶,马摇 飞,王文洋,李瑞丰 (太原理工大学化学化工学院,山西太原摇 030024) 摘摇 要:选用壳聚糖(CS)为原料制备了壳聚糖水杨醛席夫碱锰配合物(Mn鄄CS鄄sal)。 将Mn鄄CS鄄sal 配合物负载于石墨碳上 得到碳载配合物(Mn鄄CS鄄sal/C),后经高温热处理得到Mn鄄N鄄C 目标催化剂(Mn鄄N鄄C鄄t,t= 200、400、600、800、1000 益)。 采 用FT鄄IR、XRD、XPS和电化学等方法对催化剂的组成和结构进行了表征,对其在氧还原反应中的电催化性能进行了研究。 结 果表明,所得到的Mn鄄N鄄C催化剂对氧还原反应(ORR)具有很好的催化作用,但以600 益热处理制备的催化剂其活性最好。 催化剂中Mn鄄N鄄C结构是催化ORR 的活性位。 采用循环伏安法获得了Mn鄄N鄄C鄄t催化ORR 的动力学参数,即总的转移电子 数n和电子传递系数琢n ;具有最佳活性的Mn鄄N鄄C鄄600催化剂的总转移电子数为3.63,说明在此条件下,Mn鄄N鄄C鄄600催化 琢 ORR主要以4e转移途径为主,由此提出了可能的氧还原反应的机理。 关键词:壳聚糖;非贵金属催化剂;电催化;Mn鄄N鄄C;氧还原;热处理 中图分类号:O646摇 摇 文献标识码:A PreparationofMn鄄N鄄Ccatalystand itselectrocatalyticactivityfortheoxygenreductionreactioninalkalinemedium ZHANGRong,ZHANGJing,MAFei,WANGWen鄄yang,LIRui鄄feng (CollegeofChemistryandChemicalEngineering,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan摇 030024, China) Abstract:ChitosansalicylaldehydeSchiff鄄basemanganesecomplex (Mn鄄CS鄄sal) wassynthesizedbyasimple chemicalmethodandthensupportedongraphitecarbon;thegraphite鄄supportedMn鄄CS鄄sal (Mn鄄CS鄄sal/C)was heat鄄treatedatdifferenttemperatures (t) toobtaintheMn鄄N鄄Ccatalysts (Mn鄄N鄄C鄄t,t =200,400,600,800, 1000 益). The electrocatalytic activity of Mn鄄N鄄C catalysts in the oxygen reduction reaction (ORR) was investigatedand their structure and composition were characterized by Fourier Transform Infrared (FT鄄IR) spectrum,X鄄raydiffraction (XRD)andX鄄rayphotoelectronspectroscopy (XPS). Theresultsindicatedthatall theMn鄄N鄄CcatalystsarehighlyactiveinORR,whereastheMn鄄N鄄C鄄600 catalystheat鄄treatedat600益exhibits thehighest ORR activity. The exc