锂离子电池正极材料LiMPO4(M%3dMn%2cFe)的第一性原理的研究.pdfVIP

删㈣㈣㈣ Y1 838313”” 摘 要 基于密度泛函理论，本文采用第一性原理投影缀加平面波方法结合广义梯度 近似方法主要研究了以下三个方面的问题： 一、对锂离子电池正极材料LiMnP04的体态原子结构与电子结构进行了理 论研究。给出了其晶体结构、态密度、电荷密度分布及能带结构等，此项工作一 方面是为了获得LiMnP04的理论晶格常数和有关的电子结构，以便我们对其有 更好的了解，另一方面通过与其他的理论和试验方法做比较，从而说明我们使用 的PAW+(GGA+U)方法的合理性。结果证实本论文的计算结果和其他理论、实验 结果均符合的很好。 二、利用第一性原理电子能带结构计算，首次从理论上分析了 j 譬 ■ 不利的影响，但对Li。MnP04的电子导电性是有利的。 三、利用基于密度泛函理论的的第一性原理对体系LiFeP04及其两种掺杂模 行了研究。结果表明，在阳离子掺杂中，掺杂虽然不能显著提高LiFeP04体系的 电子导电性，但可以提高正极材料的工作电压；当y取不同的值时，LiMnyFel．yP04 的嵌入电压不同，随着Y的增加，嵌入电压逐渐增加；与体相相比，当y=O．75 时，这种掺杂比例的模型各项性能都较好。而在阴离子掺杂中，掺杂虽然使体系 结构发生了一定的扭曲，但掺杂可以显著提高LiFeP04体系的电子导电率。 子结构 、 ‘ 一 ■ 之、 ▲…， ? ◆ ， J _ Abstract The PAW methodwithinthe first—principlespseudopotential generalized onthe functional gradientapproximation(GGA)baseddensity theory(DFT)is to the three employedinvestigatemainlyfollowingquestions． and cathodematerial 1：The electronicstructureofthebulk geometry Li啪04havebeenstudiedfirst ca