聚焦光场作用下银纳米颗粒表面增强荧光效应和研究.pdf

摘要 摘要 金属纳米结构在可见区波段具有很强的表面等离子体共振效应，可以极大 地增强颗粒附近局域电场，这一性质使得金属纳米结构在纳米光子学、凝聚态 物理、光电子器件、生物医学等研究领域具有重要的研究价值和广阔的应用前 景。 金属纳米颗粒的局域表面等离子体共振性质是表面增强荧光效应中的关键 因素，表面等离子体共振性质不仅可以通过金属纳米颗粒的结构参数进行调节， 也可以通过聚焦光束性质进行调节。因此，通过调整聚焦光束性质调节和操控 表面等离子体共振在纳米光子学领域具有重要的研究和应用价值。近年来，紧 聚焦光束与金属纳米颗粒相互作用特性研究表明其可以在数据存储、超分辨成 像、光操纵、光热疗法等领域得到应用。聚焦光束空间场分布、偏振状态、相 位变化等参数均不同于平面入射波，因此聚焦光束与金属纳米颗粒相互作用能 够产生不同于平面波激发的表面等离子体共振模式，包括强度、分布、偏振等。 可是目前理论计算大多数情况下依然采用平面波入射的情形，无法准确描述和 预测实验现象。本论文在实验上用聚焦光束激励银纳米颗粒，通过改变光束条 件、颗粒在焦区内的位置、颗粒形貌等因素研究了吸附在银颗粒表面的荧光团 分子的表面增强荧光效应。基于实验结果，理论计算了不同状态的聚焦光场与 金属纳米颗粒的相互作用特性，其中主要分析了银纳米颗粒的电磁场增强对表 面增强荧光效应的影响。 本论文研究的主要内容如下： 1．用化学法合成并制备了球形和花形两种不同形貌的银纳米颗粒溶胶及基 底，并从实验和理论上研究了它们的基本光学性质。 2．通过实验研究了沉积于银纳米颗粒表面的二氢卟吩f甲醚(2．deViIlyl．2． f(CPD4))分子在不同聚焦光束激发下不同银纳米颗粒 (1．me．moxyl甜lyl)clllodn 产生的表面增强荧光效应；高数值孔径激发下颗粒在焦区内不同纵轴位置时的 表面增强荧光效应；高数值孔径激发下，颗粒间距不断减小引起“热点”效应 对表面增强荧光效应的贡献。 3．获得了在800姗飞秒脉冲激发下，花形银纳米颗粒表面增强双光子荧光 摘要 光谱，探讨了荧光强度与入射光功率的关系。并利用花形银纳米颗粒将单、双 SellJm 光子激发的表面增强荧光应用于CPD4分子标记小牛血清白蛋白(Bovine A1bumin，BSA)分子，获得了标记蛋白分子的表面增强荧光光谱。 4．将聚焦光场理论引入散射场有限时域差分法，构建了聚焦光场和金属纳 米颗粒相互作用的理论计算方法。结合实验结果，从理论上研究了不同数值孔 径聚焦下球形和花形银纳米颗粒表面电磁场特性：高数值孔径聚焦下纳米颗粒 位于焦点区域内不同位置时表面电磁场特性：高数值孔径聚焦下不同颗粒间距 引起的电磁场变化规律等。在此基础上，将径向偏振聚焦光场引入散射场有限 时域差分法，并理论计算了径向偏振聚焦光束照射不同形状银纳米颗粒的局域 电磁场特性。 本论文取得的主要结论与成果如下： 1．合成的球形银纳米颗粒粒径不超过loonm，尺寸在80．100姗范围分布 最广；合成的花形银纳米颗粒粒径在700．750nm范围内，表面不规则突起和沟 壑在几十到两百纳米尺度不等。银纳米颗粒形状、颗粒分布密度、表面粗糙度 等因素是影响其远场光学性质的主要原因。 2．球形银纳米颗粒在不同数值孔径聚焦的光束中引起的表面增强荧光效应 几乎一致，增强倍数达35倍，这归因于颗粒尺寸远小于激发波长，颗粒在焦点 中心可以认为是静电近似的，不依赖于光束的汇聚程度。基于花形银纳米颗粒 表面增强荧光效应随着数值孔径的增大而减弱，增强倍数为35．42倍，紧聚焦光 束抑制了花形银纳米颗粒多极表面等离子体共振效应，因此表面增强荧光效应 减弱。另外，在紧聚焦情况下，银纳米颗粒在焦区内位置对表面电磁场增强影 响显著。在光轴上，银纳米颗粒不同位置引起的表面增强荧光变化趋势依赖于 聚焦光束在光轴上的强度分布。 3．在高数值孔径聚焦光束激发下，球形银纳米颗粒间距大于60啪时，颗 粒间电磁耦合效应可忽略不计，表面增强荧光效应来自于单颗粒的电磁增强； 在颗粒覆盖率达到40％时(对应大部分颗粒间距小于50nm)，颗