土壤无机矿物对PPCPs的吸附及其氧化降解的研究.pdfVIP

摘要 摘要 药物和个人护理品(PPCPs)通过各种途径进入地表水、地下水、甚至饮用 水，目前PPCPs对环境的危害已经引起广泛关注。传统的污水处理方法不能有 效地去除PPCPs，虽然其他处理技术，如活性炭吸附、臭氧氧化和膜过滤等能够 提高这些物质的处理效率，但是这些技术因需要更多的资金投入以及设计和运 行的复杂性而未能普及。因此，寻求一种处理成本低、操作简便、PPCPs去除效 果好的处理方法具有重要意义。 本文选用土壤无机矿物一蒙脱石KSF，高岭石和二氧化锰作为吸附剂和氧 化剂，以典型PPCPs类药物一磺胺嘧啶和卡巴西平为目标物，研究了磺胺嘧啶 和卡巴西平的去除效率和机理，探讨了影响其吸附和氧化行为的主要环境因素， 以期为水中PPCPs的吸附和氧化降解技术提供基础数据和理论支持，更好地控 制PPCPs的污染。主要研究内容和结论归纳如下： (1)通过批量平衡实验研究了磺胺嘧啶在蒙脱石KSF与高岭石表面的吸 附，考察了不同环境因素包括平衡时间、pH、温度、离子强度以及共存的表面 活性剂对吸附过程的影响。结果表明，磺胺嘧啶在24h内均达到吸附平衡，且 吸附行为可以用准二级动力学模型预测。pH对吸附影响显著，酸性pH条件下 有利于吸附。低离子强度促进磺胺嘧啶的吸附。不同温度下蒙脱石KSF对磺胺 脱石KSF的吸附机理是物理吸附及弱离子交换作用，热力学研究表明该吸附是 吸热且不自发反应，加入阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)抑制蒙 脱石对磺胺嘧啶的吸附，而加入阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵 (CTAB)不影响吸附。不同温度下高岭石对磺胺嘧啶的吸附符合Freundlich模 型，由DR模型可知，吸附机理为阳离子交换和弱的物理吸附，热力学研究表明 该吸附是自发、吸热反应，加入阴离子表面活性剂和阳离子表面活性剂均抑制 高岭石对磺胺嘧啶的吸附作用。 (2)通过批量平衡实验研究了卡巴西平在蒙脱石KSF表面的吸附行为，30h 内达到吸附平衡，并可以用准二级动力学模型预测。吸附过程受pH影响显著， 最佳pH为4．2。共存阴离子表面活性剂和阳离子表面活性剂抑制卡巴西平的吸 附。不同温度下蒙脱石KSF对卡巴西平的吸附符合Langmuir模型，说明卡巴西 1 摘要 平的吸附是单层吸附，热力学研究表明该吸附是一个物理吸附且吸热过程。 (3)通过氧化降解实验研究了二氧化锰对卡巴西平的氧化转化情况，并讨 论了不同环境因素，包括初始二氧化锰浓度、pH、共存金属离子和腐殖酸对转 化过程的影响。其反应动力学表明，卡巴西平在最初5rain内快速降解，60rnin 内达到了95％的去除率。卡巴西平的氧化降解速率随着二氧化锰浓度的增加而 增大，随pH值的增大而减小。反应溶液中共存无机离子Mn2+、cE+、M∥十、 Fe3+和腐殖酸对卡巴西平的氧化降解反应均有一定的抑制作用。 本研究为PPCPs的去除提供了可靠的理论依据和技术参考，具有一定的指 导意义和实用价值。 关键词：蒙脱石KSF，高岭石，二氧化锰，磺胺嘧啶，卡巴西平，吸附，氧化 Abstract Abstract Pharmaceuticalsand care intosurfacewater， personalproducts(PPCPs)percolate andeven waterdifferent harmfulnessofPPCPstothe groundwaterdrinkingby ways．The environmenthasbeen concemedinrecent can be widely years．PPCPshardlyefficientlydegraded traditionaltreatment．Sometreatment suchas activated by