pt团簇在raphene上结构性质的第一性原理研究.pdfVIP

摘要 有深远的理论研究价值和广泛的应用前景。本文基于密度泛函理论的第一原理计算方 关的优化值相一致。在本文的计算中，均采用此理论优化值，所有原子在各个方向上自 由驰豫。 子吸附在桥位时为最稳定位置，而Pt原子吸附在心位的形成能和吸附高度都最小。不 的形成能改变了0．1eV，这意味着在低覆盖度时，Pt原子之间的相互作用影响较小。覆 度为2．993A，这说明了在高覆盖度时形成能的增加主要是由于相邻Pt原子的间距减小， 相邻Pt原子间的电子态重叠大大地增加，使得Pt原子之间的相互作用增强。随着覆盖 度的增加，Pt原子间距不断减少，这使得Pt原子间的影响逐渐增强。当覆盖度为1／8ML 时，可作为Pt原子之间相互影响的一个临界值：当覆盖度大于1／8ML时，Pt原子间相 互影响很强：当覆盖度小于1／8ML时，Pt原子间相互影响减小。 其次，比较形成能和吸附Pt原子数的关系：随着Pt原子数的增加，形成能也在增 加，Pt原子之间的相互作用越来越大，这使得吸附的Pt原子容易以团簇的形式存在。 四边形、线性和四面体结构，其中，四面体作为三维的团簇结构比平面的结构(线性和 最后，比较了graphene在空位缺陷、氮掺杂、硼掺杂和硅掺杂对Pt吸附的影响。 结果表明：空位缺陷时，悬挂键的存在极大地增加了Pt在脚hene空位处的吸附。相 比完整结构，掺杂原子很好的替代了缺失的碳原子，且都增强了体系对Pt原子的吸附， 相比，Si原子掺杂对Pt吸附的作用最强。比较掺杂原子对Pt吸附结构的影响，结果表 明：两个Pt原子形成dimcr结构，三个Pt原子形成三角形结构，四个Pt原子形成四面 体结构，且形成的四面体对衬底的影响很小。本文中通过研究碳基物质对金属纳米粒子 的固定，分析微观结构Pt／C的相互作用，特别是控制graphcne对金属团簇大小和形状 的敏感度，从而促进Pt微粒的催化活性，降低成本和提高装置的寿命。我们从理论上 簇的稳定结构，为下～步研究团簇对graphene结构性能的影响打基础。 关键词：第一性原理，吸附Pt，团簇结构，G-raphene Ⅱ ABSTRACT anovel the two-dimensional Crraphene，asmaterial，is andhas truly crystal valuefor profound theoretical researchandbroad potential calculationswcTe application the prospeots．The performed using basedonDFT we thebulk first-principletheory method，and diamondstructure optimized C，employing calculatedthelattice US·PP(Ustralsoft-pseudopotential)．Weconstantof is2．468 is graphene A，which thanthe value slightlylarger