扫描隧道显镜诱导发光的理论研究.pdf

摘要 摘 要 扫描隧道显微镜(STM)不仅能对纳米世界进行原子分辨的观察和操纵，而且 其隧穿电流作为高度局域化的激发源，可以用来激发隧道结发光，从而提供了隧 道结中与各种激发衰减相关的局域电磁性质的信息。不仅如此，STM 诱导分子 发光将分子电子学与分子光电子学结合了起来，从而同时实现了超高空间分辨和 超高化学分辨的探测。为了深入了解分子的光学跃迁及其相关的能量转移过程， 我们首先需要得到 STM 诱导的分子光学跃迁发光。然而，当分子直接吸附在金 属表面时，分子荧光会被淬灭掉。因此，为了实现真正的分子发光，我们需要在 发光分子和金属衬底之间加入脱耦合层，从而减少从分子到金属衬底的非辐射能 量转移。另一方面，发光分子和金属衬底的表面等离激元的电磁相互作用会对分 子发光光谱的谱形和强度起到调制作用。本论文首先研究了单纯起脱耦合作用的 分子层对 STM 诱导金属表面等离激元发光光谱的影响，然后进一步将我们的理 论扩展到与四苯基卟啉(TPP)分子的电子振动能级跃迁相关的 STM 诱导发光。我 们发现，纳腔等离激元的共振激发能在很大程度上调制发光光谱，甚至产生从激 发态的高振动能级 S (1) 和 S (2