电子关联对合物中激子和双激子极化性质的影响.pdfVIP

摘 要 在有机材料非线性光学性质的理论研究中，极化率的计算是一个关键问题。由于共 轭有机分子化学结构具有低维特性，掺杂或光激发可以在分子链中产生孤子，极化子， 激子和双激子等元激发。这些元激发的产生对高聚物分子的非线性光学极化率也有非常 大的影响。孙鑫等人首先理论研究了聚合物中激子和双激子在外电场下的行为，并发现 了双激子态具有反向极化的奇异特性，引起了物理和化学工作者的极大兴趣。电子关联 对激子、双激子的物理性质起着非常重要的影响，然而，电子关联效应如何影响激子、 双激子的极化特性，目前仍不清楚。 组念相互方法(CI)方法，同时考虑到电子一晶格相互作用和电子关联效应，研究了有机 方法的计算结果比较，发现电子关联对体系的极化率性质以及晶格位形有着非常重要的 影响。经过计算表明：(1)体系基态的二聚化程度会随着电子相互作用的增强，先增大 后减小；(2)同一格点电子相互作用或相邻格点电子相互作用增大会减弱基态的正向极 化率；(3)同一格点电子相互作用增大会加强激子态的J下向极化率，而相邻格点电子相 互作用增大会减弱激子态的正向极化率；在双激子态中，体系的极化率为负，同一格点 电子相互作用增大会增强双激子态的负向极化率，相邻格点电子相互作用增大则减弱双 激子态的负向极化率