石墨烯基纳材料储氢性能的理论研究.pdfVIP

摘要 充分利用氢能使用的分散性和不连续的特点，解决氢的储存问题，储氢材料是可供 选择的最佳方案，而且用于储氢的材料必须具备成本低廉、安全性高、效率高、氢的再 利用稳定性高等优点。新型纳米材料的出现为储氢材料的研究提供了新的研究方向和思 路。本论文利用基于第一性原理的密度泛函理论计算方法，研究了石墨烯基纳米材料的 储氢性能及吸附机理，主要内容包括以下几部分： (1)石墨烯因其具有较大的表面积和独特的孔隙结构而被认为是一种非常重要的储 氢材料。石墨烯的大规模制备使得其作为储氢材料成为可能。Li掺杂石墨烯的结合能小 于晶体的内聚能，Li会在石墨烯表明形成团簇，会降低基底材料的储氢量。我们发现氟 掺杂石墨烯形成氟化石墨烯与Li相互作用后的强度增大，从而抑制了金属团簇结构的 形成。另外，氟掺杂石墨烯后，石墨烯的兀轨道在费米能级以下会产生很强的扩散，且 被展宽。因此石墨烯中C．C问作用力会减弱，会和吸附的氟原子形成共价键。由此具有 印2杂化的C．C转化为印3杂化，导致石墨烯结构的变形。掺杂锂后，碳的印3和较多的 矿轨道杂化修正了变形的氟化石墨烯结构。锂掺杂在氟化石墨烯的一侧和两侧，可达 到的储氢质量密度分别为9和16．2wt％。由于氟的电负性比锂大，因此锂会同时向氟和 石墨烯转移电荷