多壁碳纳米管负载TiO2对全氟有机化合物光催化降解效果机理.pdf

摘要 摘要 全氟类有机化合物因其优良的物理化学性质被广泛应用于工业生产和生活 消费领域，并以各种途径进入了水体、大气和土壤环境中，对人类和动物的健 康造成了危害。这类污染物的毒性强，化学性质稳定，难被生物降解，所以关 于全氟类化合物有效降解技术的研究受到了普遍关注。Ti02是一种无毒、化学 稳定性良好的光催化剂，目前，将Ti02固定于载体上进行光催化降解技术已成 为国际上活跃的研究热点之一。本文以全氟辛酸(PFOA)和全氟磺酸(PFOS) 为目标污染物，采用溶胶．凝胶法将Ti02负载于多壁碳纳米管(MwCNT)上， 对两种污染物进行光降解研究。 剂、P25和P25／MWCNT机械混合物在微观层面上做了比较，其之间的差异可能 混合物。 PFOA溶液在365nnl紫外光下直接照射8h后的降解率仅为19％，加入P25 后的降解率为37％，而在Ti02一MWCNT复合型催化剂的催化作用下，PFOA降 解率可达到89％。PFOA的光降解效率与钛酸正四丁酯(Ti02的前体物)和 MWCNT的质量比、催化剂投加量和pH值有关。钛酸正四丁酯和MWCNT的 最佳质量比为10：1，最佳投加量为1．6gL-1，此时PFOA的降解率为94％。由于 酸性介质有利于PFOA在催化剂上的吸附作用和更多·OH的产生，在pH为2．0 时，在10：1型催化剂的作用下PFOA可全部被降解。PFOA的降解途径是通过 逐渐去掉CF2单元而形成短链全氟化合物。 PFOS在365am紫外光直接降解和在P25作用24h后的降解率分别为18．3％ 和26．7％，在10：1型催化剂催化作用下的降解率高达76．1％。PFOS的光降解效 率受催化剂投加量、溶液pH值和汞灯功率影响。10：1型催化剂的最佳投加量为 1．6 W汞灯照射24h后PFOS的光降解率为96．3％， gL一，在pH=2．0时，在300 而碱性条件会抑制PFOS的光降解。随着汞灯功率的增加，所产生的光量子数目 在增多，光降解效率有所提高。PFOS在·OH的强氧化作用下C．S键发生断裂生 摘要 氟羧酸；C8F17H递减CF2单元形成C7F15H等短链全氟化合物。 关键词：光催化降解；PFOA；PFOS；Ti02．MWCNT：紫外光 H Abstract Abstract usedin and Perfluorinated ale industrial chemicals(PFCs)propertieswidely householdfortheirexcellent and releasefromthe products physicalchemical．They the andsoil could into water,airenvironment，and adverseeffects products produce tothehealthofhumansand aredifficulttobc dueto bioorganisms．PFCs biodegraded t11eir andchemical Itis to effective persistence stability． neceSsarydevelope to PFCsin isa for degrade water．Ti02