分子动力学法研究he在金属中的行为以及金属团簇结构、生长动力学过程.pdfVIP

分子动力学方法研究He在金属中的行为 以及金属团簇结构、生长动力学过程 摘要 本论文采用分子动力学方法对两方面的内容展开了研究：He在金属中的行 为；金属团簇结构及生长动力学研究 1．He在金属中行为的研究 在报多领域的金属材料中存在He产生的问题，产生的He原子在金属中会迁 移、聚集，形成大的He泡。He泡在金属中将破坏金属的性能，导致金属材料失 效。研究He在金属中的行为，对理解He泡的形成，并最终延长相关材料的使 用寿命有重要的意义。大量的工作对He在金属中的扩散机制进行了研究。常用 的方法是采用静态的方法计算He在金属中的势垒，但是He原子的扩散常发生 在非平衡的体系下，仅仅通过静态势垒计算来猜测He在金属中的行为是不够的， 但相关动力学过程的报道并没有见到。 本文工作主要围绕储氚材料中氚衰变产生的He原子在金属中的行为展开的， 采用分子动力学方法对He在金属Cu中的动力学行为进行了探索，给出了由T 衰变产生He原子在金属Cu中迁移的动力学图景。结果表明在氚衰变初期，局 域温度升高，晶格发生形变：在无缺陷的Cu晶体中，单个He原子在金属中以 间隙位迁移，He原子在金属中有很强的聚集趋势，而且两个He原予聚集形成的 He二聚物能够挤出晶格Cu原子并占据空位。而对于有预存空位的体系，He原 子将迅速占据空位，只引起很小的形变。同时通过体系势能的计算对上述现象给 出了物理解释。 2．金属团簇结构及生长动力学过程的研究 金属团簇具有很多块状材料所不具备的优异特性，并有望于在合成纳米材料、 器件中起到重要作用，因此金属团簇的研究受到人们广泛的关注。很多工作研究 了团簇结构，团簇生长过程，团簇特性。虽然通过实验方法可以得到一些团簇结 构的信息，但是它无法给出确定的团簇结构，因此各种方法的理论计算被用于结 构的研究。过去人们主要通过全局优化(GI曲al 函，蒙特卡洛和遗传算法等)致力于寻找基态结构，但是这些方法有一个明显的 问题，最后的结果严重依赖于体系所赋予的初始构型，而且在结构的研究中过去 瓣王终更多茨关注予基态络戆兹疆突，异捻俸夔磷究没豢受裂整视。辩是我嬲在 碳豳簇的研究中曾发现在碳团簇生长动力过程中最可几的并不一定悬基态结构， 异榆体在碳团簇譬三长过程中起劐重要的作丽。舅外，过去研究审考悫安际生长条 件的金属豳簇生长过程的研究是很少的，例如考虑气相，生长中起到重要作用的缓 冲气体。因此，我们可以说，金属团簇异构体的探索以及其生长动力学的研究对 理解窦嚣祭传下鞭簇豹生长是窍重螫戆意义载。 本文采用一个简单的模型进行金腿团簇异构体结构的探索，避免了其它方法 串瓣初鲶构羹瓣依藏。簧先获德了Cu霞簇羧fn=3—60)蒺态及髯}每体豹结梭，著 将舜构体平均势能分布制成E*chart。结果袭明，Cu团簇中相对稳定的团簇，与 其它团簇楣院，舜构体的数爵较少，并具有更高静对称稳，结橱上瑶肖很努瓣闭 合性。通过比较基态与异孛句体的结构，发现基态的对称性更高，成键比异构体多。 然后采用此模型寻找了Au圃簇族(n_7．40)的基态及异构体，并与相应的Cu 疆簇送行了毙较。比较发瑰狳了n=12，n=7．13拜寸，Au、Cu团簇熬基态结构基本 相同：但n13的团簇基态结构与Cu团簇相比藏别很大，对称性较低．结构的 闭会褴不好j蔼怠无寇鍪结构增多。 另外，本文对金属阂簇的生长动力学过程作了研究。为了克服考虑缓冲气体 原予后，计算蠢太大的问题，我们建立了～个简化分子动力学模型．虚蓣燕库模 型。该模激犍缓冲气体原子处理成一个湿度为变爨的虚拟热库，丽不褥实际地计 算缓冲气体原予的运动轨迹，这在徽大程魔上节省了计算时间。采用该模型我们 模羧Tt00令Cu爨予戆薅系孛在不浑魏缓}孛气传压强下嚣簇生长过程以及嚣簇 Cu勰随时间的演化行为。研究发现，形成的团簇并不总是保持固定的结构不变， 两楚随时溺在各能缓之闻演健，基态在动力学过稷串并不一定楚最霹凡静，氇著 非势毙越低的异构体出现豹可能性越太，番异构体出现的可能性与各异构体之间 结构的相似性栩关，而且压强低、翻簇能爨转移速度慢的体系中，异构俸出现频 率较裹。 MethodStudiesHeAtom Molecular Behaviorin Dynamitic