分子导体：运性质与电子结构.pdfVIP

摘 要 本论文采用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的方法，结合实验的最新进展和 发现的新现象，从电子结构的角度分析、解释了分子导体输运的微观机理及其表现出的一 些基本器件功能。本文的主要研究成果和创新如下： 通过电子结构的分析我们提出了分子器件出现负微分电阻的一种新微观机理。计算 结果表明分子轨道与电极能带之间的匹配决定了分子导体的平衡透射系数，而在外偏压 下左、右电极能带的相对移动引起了透射系数的减小，因此分子导体表现出负微分电阻现 象。 进一步结合电子结构的信息，研究分子轨道、电极能带及其匹配对输运性质的影响， 发现分子轨道的简并度决定了透射本征通道的简并度，分子一电极之间的电荷转移导致 原子链的电导发生明显改变；进而我们从改变接触距离、横向外场等方面模拟实验条件来 调控其输运性质，这些都使平衡电导发生很大的变化，研究发现其原因是分子能级与电极 Fermi能级在这些调制方式下发生了相对移动。 其后，考虑到实验中实际存在的粗糙的电极表面，我们采用”粗糙的电极表面模型解 了分子和右电极界面的局域态导致的Fano共振现象，并用实空间态密度的分布特征解释 了这一现象。 最后，在研究电子输运的基础上，我们进一步研究了分子尺度导体自旋极化的输运性 质，探讨了一类全碳磁性复合纳米体系(即在碳纳米管的中心轴线上插入一维碳原子链) 的自旋极化输运特性。结果表明：只要碳纳米管中一维碳链的原子密度比较低，一维碳链 的引入就会导致在复合体系Fermi能级附近出现两条自旋极化的能带，这两条自旋极化 的能带导致了自旋极化的透射谱和电流；多数自旋的电流出现了显著的负微分电阻现象， 这是由在外偏压下左右电极能带的失配引起的。 关键词：密度泛函理论、非平衡格林函数方法、分子电子学、电子结构、分子自旋电子学 Abstract Basedonthe functional withthe Green’S density theorycombiningnon-equilibrium dissertation themechanismofmolecular andthebasic method，this investigates transport device thatmolecularconductordemonstratestheelectronicstructure functionality through maincontentsandinnovationsaredescribedasfollows： analysis．The that We anew mechanismleadstothe differentialre- proposemicroscopic negative moleculardevices theelectronicstructure results sistance(NDR)in through analysis．Our the coe伍cient indicatethat transmissioncomesfromthe betweenthe equilibrium matching ofthe the bandsofthe orbitalsmoleculeandenergy electrodes．Withbias appliedvoltage