三联吡啶类配合物的合成及其对甲醇氧化羰化反应催化性能研究.pdfVIP

摘 要 本论文主要研究了～系列络合物对甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯反应中的催 化活性，该络合物是由不同类型的2，27：6’，2”．三联吡啶与不同的铜类化合物配位形成的． 最后在工业反应条件下对配合物的氧化羰基化催化活性进行测试，并利用气相色谱分析 结果，计算了配合物的综合催化性能。 第一部分为文献综述。在这一部分综述了碳酸二甲酯的发展潜力、开发及应用、 国内外研究现状以及主要的氧化羰基化合成方法，并着重论述了甲醇液相氧化羰化合成 碳酸二甲酯的催化剂的研究进展，最后提出了本论文的研究思路。 第二部分为配体的制备及表征，共完成了八种配体的合成，并利用核磁共振仪对 这八种配体进行了结构表征。另外在小结部分还对未完成的两种配体给出了详细的讨论 和分析。 第三部分为配合物的制备及测试。从第二章合成的配体中选择了四种具有代表性 的配体分别与不同的铜类化合物进行配位，对合成十二种络合物进行了红外分析。 第四部分为实验结果分析。在本章中叙述了操作高压反应釜的条件和气相色谱的 分析条件以及对催化结果进行分析的计算方法。分别从催化剂的甲醇转化率、碳酸二甲 酯选择性、时空转化率和腐蚀速率的角度对结果进行了综合的分析和讨论。在120℃， 反应总压2．4