olt;2gt;在mlt;,ngt;lt;#39;qgt;(m=au，ag，cu，pt;q=-1，0，1;n=1，2，3)系列团簇上的吸附行为研究.pdfVIP

摘 要 基于对众多有价值化学反应所展示出的突出的催化活性和选择性，特别 是关于催化 CO 氧化反应，纳米金粒子的特殊催化作用受到广泛关注。对于 Au 催化 CO 氧化反应，通常认为首先氧气在 Au 表面吸附，吸附后的氧气再 与 CO 反应，吸附过程被认为是非常关键的一步，大量的实验和理论研究工 作聚焦在氧气的吸附过程。其中关于 O2 在自由阴离子 Au2 - 体系的吸附研 究，为揭示 Au 的特殊催化作用机理提供了许多有用的信息。 本文选择 Au 与同族的 Ag、Cu 及同周期的 Pt，利用密度泛函理论（DFT） 方法研究了 O2 在 Mn q（M=Au，Ag，Cu，Pt；q=-1，0，1；n=1，2，3）系 列团簇上的吸附行为，其中重点研究了 O2 在 M2 -（M=Au，Ag，Cu，Pt）系 列团簇上的吸附行为，以期为 Au 催化 CO 的特殊催化作用机理提供新的信 息。本文取得的主要研究结果： 1．首次确认出 Au2O2-体系对应的过渡态结构（D2: 两个 O 原子与同一个 Au - - 作用）。基于这一过渡态Au O