多相催化环烃与空气氧气环氧化的研究.pdf

摘 要 烯烃的选择性催化氧化一直是当今催化化学领域最引人注目的研究课题之一，分子 氧(空气或氧气)作氧化剂的催化体系由于其学术和经济上的价值更是研究的热点。筛选 和设计性能优良且制备比较简单的催化剂体系，找到活化分子氧的最佳途径，是烯烃环 氧化技术努力的方向。 本论文主要采用浸渍的方法制备了过渡金属包含的氧化物催化剂，经过不同的预处 理方式，将其用作多相催化环烯烃空气／氧气环氧化的反应，在无还原试剂的情况下对 其催化性能进行了详细的研究；并研究了离子交换法制备的分子筛催化剂对环烯烃的催 化性能。另外，还初步探讨了DMF作为溶剂在空气环氧化反应中所起到的作用与DMF 自身氧化的问题。 M003)，采用浸渍的方法负载并通过不同的后处理方法制备的催化剂，均未能取得很好 的催化效果：纳米金催化剂显示出较高的环氧选择性，但催化效率较低。 对环辛烯空气／氧气环氧化反应的研究表明，以Co离子交换的ZSM．5与Y分子筛 都表现出很强的催化能力。考察了钴源、钴含量、离子交换次数、温度等一系列因素对 环辛烯环氧化反应的影响，环辛烯的最高转化率可达63．04％，环氧环辛烷为单一产物。 对降冰片烯的环氧化反应作了初步的尝试，并将催化效果最佳的催化剂应用与苯乙 烯这类直链烯烃的环氧化反应中，以考察催化剂对直链烯烃的催化效果。 关键词：环烯烃，环氧化，空气，氧气，多相催化 Abstract The oxidationofolefmmolecular or a catalytic by oxygen(02air)in oneofthe in of is mostattractive thefield its system subjects catalysischemistry,as in and isthe ofolefin to oxidation importancesynthesiseconomy．Itobjectivetarget design theexcellent method molecular catalystpreparedbysimply activating oxygen． Inthe of series oxide work，a present transitional—metal-containingcatalystspreparedby the were differentmethodsand to impregnationpre—treatedby appliedheterogeneouscatalyze the olefinof airwithoutthereductant．Thezeolite cyclic epoxidationby catalystspreparedby method inthe of werealsostudied ion-exchanged epoxidationcyclic roleofDMFusedassolventinthe withairandtheautoxidationDMFhad