碳原子线的化学组装.pdfVIP

摘要 摘要 本文通过电化学方法将本实验室自制的碳原子线（Carbon Atom Wires, CAWs ）组装在 Ag 、Au 以及不锈钢电极上；通过探针分子对苯二酚（氢醌）/ 苯醌（醌）氧化还原偶对的电化学响应，研究组装碳原子线 Ag 、Au 、不锈钢电 极的电化学性质，特别是对于相关电化学氧化还原反应的催化作用；研究组装碳 原子线 Au 电极的应用，尤其是对于抗坏血酸和多巴胺等生物小分子电化学氧化 还原反应的催化作用和对于血液的抗凝血性能。本研究的实验方法主要为电位线 性扫描（LSV ）、循环伏安 (CV) 、交流阻抗(EIS)等电化学方法。 CAWs 是由固态碳源马铃薯淀粉在铁系金属催化剂存在下， H /Ar 氛围中热 2 解制得。所得 CAWs 原始产品经浓硝酸加热回流处理，除去残余催化剂，在 CAWs 分子链末端产生羧基。 实验中，我们采用电位线性扫描法，利用 CAWs 分子链末端的羧基与 Ag 、 Au 和不锈钢电极的作用实现电化学组装。通过比较研究电极在不同条件下组装 前后对于对苯二酚/苯醌偶对的电化学氧化还原反应的响应情况，选择碳原子线 电化学组装的适宜条件。组装碳原子线后的Au 、Ag 、不锈钢电极对于探针分子 对苯二酚（氢醌）/苯醌（醌）偶对的电化学氧化/还原反应具有明显的催化效果， 其中特别是，在扫描速率为 10 mV/s，-0.25-0.7V 电位扫描范围内沉积所获得的 组装碳原子线 Au 电极，与裸Au 电极相比，对于探针分子对苯二酚（氢醌）/苯 醌偶对的电化学氧化/还原反应的反应速率提高八倍，其催化活性尤显突出。 本文在研究组装碳原子线金电极的电化学性质时，首先利用循环伏安曲线选 择产生非法拉第过程、法拉第过程中的采样伏安和扩散控制这三种电极过程的相 应合适电位，再分别在这些电位下测量、比较裸金电极和组装碳原子线金电极在 5 mM 对苯二酚 0.5 M H SO 溶液中的电化学阻抗图谱，然后根据测得的电化学 2 4 阻抗图谱设计等效电路，定量地求算电荷传递电阻 Rct ，证实了组装碳原子线金 电极具有很高的电催化活性。 实验结果表明，碳原子线在金属基体上电化学组装后，具有很好的抗凝血性 能，而它又兼具优良的抗菌性，对于一些生物小分子氧化还原反应的优异电催化 活性，因此碳原子线在电化学、生物医药等领域具有非常好的发展前景。 关键词： 碳原子线 电化学 组装 对苯二酚 生物小分子 I Abstract Abstract Carbon atom wires (CAWs) produced in our lab were assembled on electrodes of Ag, Au, and stainless steel by electrochemical approaches. The electrochemical properties, especially, their electrochemical catalysis to some electrode processes, of the modified electrodes were studied via investigating the electrochemical behavior of hydroquinone used as a kind of molecular probe. To find its potential application, anticoagulation and