钇、镓金属杂硅基团簇的密度泛函理论研究.pdfVIP

钇、镓金属掺杂硅基团簇的密度泛函理论研究 摘 要 原子团簇是纳米材料结构的基本构建单元之一，材料的性质可以通过改变团 簇的尺寸、结构、组成而设计。因此，对团簇基态结构、稳定性和电子特性的理 论研究是新材料微观结构设计中的重要课题之一，对于“订做”具有特定性能的 和GaSi．(n=1．6)团簇的几何构型、稳定性及电子性质。 我们利用基于广义梯度近似的相对论密度泛函方法先后对稀土金属钇掺杂 统的研究，找出了YSi,(n=1．16)1羽簇的一系列稳定构型，并得到相应最稳定构型 的演变规律。YSi．团簇的结构演变规律与大多数过渡金属掺杂硅团簇的情形不 范围，团簇结构趋于扁长并形成层状结构。此外，这些结构中的Y原子始终处 原子内嵌在硅笼中的笼状构型。与结构发生突变同时，布局分析表明电荷转移方 簇比其相邻团簇的化学稳定性更强。与中性YSi。团簇相比，大多数YSia+的结构 基本保持了中性结构的框架，形变较大的结构发生在YSin(n=4，5，7，10,13)团簇。 同时，Ysin离子团簇的原子平均束缚能和HOMO-LUMO能隙普遍增大，说明 YSi。离子团簇的稳定性有明显增强。布局分析发现：所有团簇中Y原子的HC 电荷都在n=15处由正值变为负值，且YSi；中