碳负载金属子催化剂的合成及应用.pdfVIP

摘要 金、钯纳米粒子在加氢、氧化、偶联等反应中表现出优秀的催化活性。多孔 碳是重要的工业催化剂载体。因此，本文的工作集中在利用碳基载体，获得稳定 的负载金、钯纳米催化剂。 全文共分为四个章节，第一章为文献综述，主要包括负载金纳米催化剂、及 负载金属纳米粒子中空球的研究进展。 第二章的研究重点是硬模板法制备中空碳纳米小球和负载钯催化剂。首先以 表面氨基化氧化硅小球为硬模板，低分子量酚醛树脂为碳源，水热条件制备聚合 物／二氧化硅小球，经高温碳化、除氧化硅硬模板，得到中空碳纳米小球。其单 分散性较好，尺寸为130nm左右；碳壳层厚约10nm，并分布有无序的介孔和 10 大量的微孔；空腔则几乎复制氨基化氧化硅小球，尺寸约为l nm；具有高的 比表面积(56l m2／g)，和大的孔体积(0．63cm3儋)。在制备中空碳纳米小球的过 程中引入氯钯酸钠作为钯源，可以一步法制备钯／碳纳米中空小球。控制加入钯 源的量和煅烧温度，可以得到分散性高、尺寸大小为3~4nm的钯纳米粒子，并 且原中空纳米碳球的形貌得到保持。 第三章合成了负载金／Ti02．C催化剂，并将其用于苯甲醇氧化反应。首先， 以酚醛树脂为碳源，四氯化钛为钛源，F127为表面活性剂，利用溶剂挥发诱导 自组装技术合成有序介孔二氧化钛．碳载体。该载体具有有序介孔结构、高的比 表面积，并且二氧化钛小颗粒(锐钛矿相，粒径约4rim)均匀的分散在孔壁中。 进一步以氯金酸作为金源，聚乙醇为保护剂，硼氢化钠为还原剂，或以尿素为沉 淀剂，利用溶胶．凝胶或沉积．沉淀的方法制备金纳米粒子催化剂。金纳米粒子高 度分散在载体上，粒径约为4nm，高温煅烧除去聚乙烯醇保护剂，金纳米粒子 未见明显长大。此催化剂在无碱条件水相苯甲醇氧化反应中显示出较好的催化活 性。在02分压为latm，反应温度为80oC，反应时间6h，苯甲醛收率可达33％。 第四章为全文总结。 上筮垣菹太堂亟±堂僮途塞 虫塞煎垂 关键词：钯纳米粒子，金纳米粒子，中空碳纳米小球，二氧化钛／碳，氧化反应。 Abstract inthe other Gold，palladiumnanoparticleshydrogenation，oxidation，andcoupling reactionsshowedexcellent workofthis catalytic paper activity．Therefore，the onthe ofcarbon-based load focuseduse carrier,stable gold，palladiumnanocatalyst． Thethesisisdividedintofour first oftheliterature chapters，thechapter review, aloadof andloadhollow ofmetal including goldcatalysts，Progress sphere nanoparticles． Thesecond oftheresearchisfocusedonhard chapter templatepreparation methodofhollowcar